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科学
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SAR卫星组网观测技术与海洋应用研究进展
SAR卫星的组网观测,较之于单卫星工作方式,不仅能够提高观测频率,还能挖掘SAR的多模式探测能力。本文介绍了SAR卫星组网的遥感观测技术发展现状,并总结了基于卫星组网的海洋动力环境监测和海上目标监测研究进展。在海洋动力环境遥感监测方面,多SAR卫星联合获得的同步数据能够互为补充,提高海洋动力环境信息的探测精度;在海上目标遥感监测方面,多卫星联合能够实现从传统的单星目标检测到跟踪的跨越,提高海上动态目标的跟踪监测能力。
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聚［2-（丙烯酰氧基）乙基］三甲基氯化铵-乙二醇二甲基 丙烯酸酯整体柱固相萃取结合高效液相色谱法 测定尿液中 3 种苯二氮卓艹类药物
以[2-（丙烯酰氧基）乙基]三甲基氯化铵（DAC）为单体，乙二醇二甲基丙烯酸酯（EDMA）为交联剂在注射器艹类药物（BZDs），并采用高效液相色谱法（HPLC）分析。实验考察了整体柱聚合时间及固相萃取条件（淋洗溶液、洗脱溶剂中制备聚合物整体柱，用其固相萃取尿液中溴西泮（BRZ）、劳拉西泮（LRZ）和地西泮（DZP）3种苯二氮卓种类和体积）对BZDs萃取效率的影响。结果表明，仅聚合4h得到的整体柱对BZDs吸附效率为100%。取尿液样品4mL上样，用4mLH2O冲洗，1mL乙酸乙酯洗脱，采用高效液相色谱分析。在最优条件下，3种BZDs在4.0~1000ng/mL范围内线性关系良好（r=0.999），检出限（S/N=3）和定量限（S/N=10）分别为1.0~1.2ng/mL和3.3~4.0ng/mL;在10、25和50ng/mL加标水平下回收率为81.4%~102%，日内（n=3）和日间（n=3）相对标准偏差分别为1.2%~4.5%和2.5%~8.3%。该整体柱可对尿液中3种BZDs有效净化，且富集达12~15倍。方法构筑的聚合物整体柱制备简单，萃取高效，可成功用于尿液中3种BZDs的分析。关键词:高效液相色谱;固相萃取;聚合物整体柱;[2-（丙烯酰氧基）乙基]三甲基氯化铵;苯二氮卓艹类药物;尿液中图分类号:O658文献标识码:A文章编号:1000-8713（2019）12-1343-06Determinationofthreebenzodiazepinesinhumanurinebysolid-phaseextractionwithpoly[2-（acryloyloxy）ethyl]trimethylammoniumchloride-co-ethyleneglycoldimethacrylatemonolithiccolumncoupledwithhighperformanceliquidchromatographyDULi1，LINa1，LIUMeikun1，WANGHanyun1，ZHANGQianying2，WANGManman1*，WANGXuesheng1*（1.SchoolofPublicHealth，NorthChinaUniversityofScienceandTechnology，Tangshan063210，China;2.NorthChinaUniversityofScienceandTechnologyAffiliatedHospital，Tangshan063000，China）Abstract:Apolymermonolithiccolumnwaspreparedinasyringebyusing[2-（acryloyloxy）ethyl]trimethylammoniumchloride（DAC）asamonomerandethyleneglycoldimethacrylate（EDMA）asacrosslinker.Theobtainedmonolithwasdevelopedasasolid-phaseextractionsorbentandusedwithhighperformanceliquidchromatography（HPLC）fortheanalysisofthreebenzodiazepines（BZDs）includingbromazepam（BRZ），lorazepam（LRZ）anddiazepam（DZP）inurine.Theeffectsofreactiontimeandthesolid-phaseextractionconditions（washingsolution，elutionsolventandvolume）ontheextractionefficienciesofthethreeBZDswereinvestigated.Themonolithiccolumnwassuccessfullypreparedwithin4h，anditoffered100%*收稿日期:2019-08-03*通讯联系人.E-mail:mmwangheuu@126.com（王曼曼）;E-mail:xswang64@163.com（王学生）.基金项目:河北省自然科学基金项目（H2017209232）;河北省教育厅重点项目（ZD2018014）.Foundationitem:NaturalScienceFoundationofHebeiProvince（No.H2017209232）;ResearchFoundationofEducationBureauofHebeiProvince（No.ZD2018014）.·4431·色谱第37卷adsorptionefficiencyforthethreeBZDs.Theurinesample（4mL）wasloadedonthemonolith，washedwith4mLofH2O，andelutedwith1mLofethylacetate.Undertheoptimizedcondi-tions，thelinearrangeswere4.0-1000ng/mLforthethreeBZDs，withcorrelationcoefficients（r）of0.999.Thelimitsofdetection（S/N=3）andlimitsofquantification（S/N=10）ofthethreeBZDswereintherangeof1.0-1.2ng/mLand3.3-4.0ng/mL，respectively.Therecov-eriesatthreespikedlevels（10，25and50ng/mL）ofthethreeBZDsrangedfrom81.4%to102%，withintra-dayandinter-dayrelativestandarddeviations（n=3）of1.2%-4.5%and2.5%-8.3%.ThepolymermonolithiccolumnprovidedeffectivepurificationforthethreeBZDsinurineandtheenrichmentfactorwas12-15.Thispolymermonolithicadsorbenthastheadvanta-gesofeasypreparationandhighextractionefficiency.Itissuccessfullyappliedtothedetermi-nationofthethreeBZDsinurinesamples.Keywords:highperformanceliquidchromatography（HPLC）;solid-phaseextraction（SPE）;polymericmonolithiccolumn;[2-（acryloyloxy）ethyl]trimethylammoniumchloride（DAC）;benzodiazepines（BZDs）;urine苯二氮卓艹类药物（benzodiazepines，BZDs）是艹的药物[1，2]，因具有吸收快、代谢快和用药量少等特点而被广泛应用一类母核结构为1，4-苯并二氮卓于临床治疗失眠和精神障碍类疾病。然而，长期服用BZDs易产生依赖性和耐药性[3]。大多数BZDs代谢后可经尿液排出体外，因此常通过测定尿液中BZDs的浓度评价该类药物的摄入情况以指导临床治疗[4]。目前，常采用高效液相色谱法（HPLC）、液相色谱-串联质谱法（LC-MS/MS）和气相色谱-串联质谱法（GC-MS/MS）等测定尿液中BZDs[5-8]。羟基卡马西平进行前处理，结合高效液相色谱分析，检出限为0.004μg/mL和0.01μg/mL，回收率为92.7%和94.2%。Yang等[15]采用聚（乙烯基苯硼酸-N，N-亚甲基双丙烯酰胺）整体柱结合高效液相色谱对尿液中4种单胺类神经递质进行富集，富集因子高于17，检出限为0.06~0.08μg/L，回收率为81.0%~105.5%。本研究以[2-（丙烯酰氧基）乙基]三甲基氯化铵（DAC）为单体，乙二醇二甲基丙烯酸酯（EDMA）为交联剂在注射器模具中制备聚（DAC-co-EDMA）在仪器分析之前，由于尿液成分复杂且BZDs整体柱，结合HPLC，建立简单、高效的尿液样品中3含量低，需要采用液液萃取（LLE）、固相萃取（SPE）种BZDs的分析方法。等技术进行富集净化。SPE是利用固体吸附剂吸附液体样品中的目标化合物，然后选择性洗脱，而达到富集净化复杂基质中目标化合物的一种前处理技术[9]。吸附剂作为其核心，决定了分析方法的时间、成本和准确度。目前主要使用亲水-亲脂平衡柱、离子交换柱和C8/C18柱等商品化固相萃取柱[10，11]对尿液中BZDs进行前处理。基于吸附剂在分析过程中的重要作用，新型高效吸附剂的开发成为研究热点。1实验部分1.1仪器、试剂与材料Agilent1260型高效液相色谱-二极管阵列检测器（HPLC-DAD，美国Agilent公司）;HitachiS-4800扫描电子显微镜（日本日立公司）;FTIR-8400S傅里叶红外光谱仪（日本岛津公司）。80%（质量分数）DAC水溶液、乙酸乙酯（ethylacetate，色谱纯）和EDMA（纯度98%）（上海阿拉丁有机聚合物整体柱是通过单体、致孔剂、交联剂试剂公司）;甲醇（methanol，MeOH）和乙腈（ace-和引发剂等混合物的原位聚合得到的连续棒状材料，具有制备简单、性质稳定和结构多孔等特性[12]。与填充型吸附剂相比，它避免了装填过程，使用时其多孔结构易于传质，提高了萃取效率，因而被广泛用于样品前处理领域[13]。李娜等[14]使用聚（乙二醇二甲基丙烯酸酯）整体柱对血清中卡马西平和10-tonitrile，ACN）（色谱纯，美国ThermoFisherSci-entific公司）;醋酸铵（NH4Ac）、正丙醇、聚乙二醇400和偶氮二异丁腈（纯度99%，天津市光复精细化工研究所）;丙酮（acetone，唐山市路北区化工厂）;娃哈哈纯净水（杭州娃哈哈集团有限公司）;ProElutC18固相萃取柱（60mg/3mL，北京迪马科技发展公第12期杜梨，等:聚[2-（丙烯酰氧基）乙基]三甲基氯化铵-乙二醇二甲基丙烯酸酯整体柱固相萃取结合高效液相色谱法测定尿液中3种苯二氮卓艹类药物·5431·司）;一次性聚乙烯无菌注射器（2mL，江西丰临医1.4固相萃取用器械有限公司）。标准品:溴西泮（bromazepam，BRZ，纯度使用MeOH和H2O各2mL，平衡聚（DAC-co-EDMA）整体柱，上样4mL尿液样品，加压使其以199.9%）、劳拉西泮（lorazepam，LRZ，纯度99.9%）和地西泮（diazepam，DZP，纯度99.9%）的甲醇标mL/min的流速流出，用4mLH2O冲洗，1mL乙酸乙酯洗脱，将收集的洗脱液于35℃、34kPa条件准溶液（1mg/mL）均购自美国Cerilliant公司，其下氮吹浓缩至干，使用MeOH复溶至0.2mL，过结构式见图1。图13种苯二氮卓艹类药物的化学结构式Fig.1Chemicalstructuresofthethreebenzodiazepines（BZDs）1.2聚（DAC-co-EDMA）整体柱的制备图2为聚（DAC-co-EDMA）整体柱的合成示意图。量取35μLDAC、500μLEDMA、1mL正丙醇、500μL聚乙二醇400和50μLH2O，混合均匀后，加入8mg偶氮二异丁腈，超声混合均匀。取500μL该溶液灌入一端封口的2mL注射器中，密封后于55℃水浴条件下反应4h。反应结束后使用MeOH冲洗，得到聚（DAC-co-EDMA）整体柱。滤，进行HPLC分析。1.5HPLC条件色谱柱:AgilentEclipsePlusC18柱（250mm×4.6mm，5μm）;柱温35℃;流动相为（A）H2O和（B）MeOH;流速为1mL/min。梯度洗脱程序为0~5.0min，62%B;5.0~13.0min，62%B~80%B。进样量:20μL;检测波长:228nm。2结果与讨论2.1聚（DAC-co-EDMA）整体柱的构筑和表征图3a为聚EDMA和聚（DAC-co-EDMA）整体柱的红外光谱图，与聚EDMA整体柱相比，聚（DAC-co-EDMA）整体柱在1456cm-1和950cm-1图2聚（DAC-co-EDMA）整体柱的合成示意图Fig.2Fabricationdiagramofpoly（DAC-co-EDMA）monolithDAC:[2-（acryloyloxy）ethyl]trimethylammoniumchlo-ride;EDMA:ethyleneglycoldimethacrylate.1.3尿液样品的采集和制备采集4例口服1mgLRZ患者9h[16]后的尿液样品，使用H2O稀释（尿液∶H2O=3∶1，v/v）后[8]，以1500r/min离心10min，收集上清液。采集若干名未服用BZDs的健康志愿者尿液作为对照样品，处理方法同上。本实验经华北理工大学医学伦理委员会批准。图3（a）聚EDMA整体柱、聚（DAC-co-EDMA）整体柱的红外光谱图和（b）聚（DAC-co-EDMA）整体柱的扫描电镜图（×5000）Fig.3（a）FT-IRspectraofpolyEDMAmonolith，poly（DAC-co-EDMA）monolithand（b）scanningelectronmicroscope（SEM）micrographofpoly（DAC-co-EDMA）monolith（×5000）·6431·色谱第37卷处出现的吸收峰为铵甲基C-H弯曲振动峰和季铵基团C-N伸缩振动峰，在1732cm-1和2881cm-1处出现的吸收峰为C=O伸缩振动峰和=C-H伸缩振动峰[17]，说明DAC与EDMA成功聚合。将聚（DAC-co-EDMA）整体柱进行扫描电镜表征，图3b2.2固相萃取条件的优化固相萃取的淋洗和洗脱步骤决定了该方法的准确度。实验固定上样体积为4mL，上样含量为50ng/mL，考察淋洗溶液和洗脱溶剂种类对3种BZDs回收率的影响。表明该柱具有均匀的孔结构，作为吸附剂使用时，有2.2.1淋洗溶液种类利于降低物质的传质阻力，并提高吸附效率。淋洗的目的是保留目标物的同时最大限度地去实验选择BZDs为探针目标物。固定反应温度除杂质，因此淋洗液的选择至关重要。以健康志愿者尿液样品分析，固定淋洗溶液体积为4mL，洗脱溶剂为1mL乙酸乙酯，考察了H2O、ACN-H2O（5∶95，v/v）、NH4Ac溶液（25mmol/L，pH=5）和0.9%（质量分数）NaCl水溶液的淋洗效果。以上4种淋洗液对杂质的去除率均达到90%以上，但当使用H2O作为淋洗液时，3种BZDs的回收率最高（见图5a）。因此实验选择H2O作为淋洗溶液。2.2.2洗脱溶剂的种类和体积洗脱条件决定了方法的准确度，实验固定淋洗溶液为4mLH2O，洗脱体积为1mL，考察4种洗脱为55℃，考察聚合时间为2、3、4和5h构筑的整体柱对3种BZDs吸附性能的影响（见图4）。随着聚合时间的延长，3种BZDs的吸附效率逐渐提高，当反应时间增加到4h时，吸附效率达100%，继续增加聚合时间至5h后，3种BZDs的吸附效率无明显变化，因此实验最终选择整体柱的聚合时间为4h。实验同时考察聚EDMA整体柱对3种BZDs的吸附效率，在相同吸附条件下，聚EDMA整体柱对BRZ、LRZ和DZP的吸附效率分别为39.0%、26.3%和92.8%，而聚（DAC-co-EDMA）整体柱对3种BZDs的吸附效率均达100%。聚EDMA柱床具有疏水性[18]，对脂水分配系数（logP）在2.2~4.0范围内的3种BZDs药物具有一定的吸附作用。当引入DAC单体后，整体柱柱床增加的铵基提供了离子交换基团，对于pKa在1.3~3.3范围内的3种BZDs而言，吸附作用显著提高至100%。以吸附效率的相对标准偏差（RSD）评价同一批次（n=3）和不同批次（n=3）制备的聚（DAC-co-EDMA）整体柱的重复性，批次内和批次间的RSD分别为1.7%~2.8%和3.0%~7.6%。该整体柱重复使用15次，以3种BZDs的吸附效率计算RSD，结果均≤8.9%。以上结果表明，该柱制备简单，用时短，吸附效率高且重复性良好。图4聚合时间对3种苯二氮卓艹类药物吸附效率的影响（n=3）Fig.4EffectofreactiontimeontheadsorptionefficienciesofthethreeBZDs（n=3）图5（a）淋洗溶液和（b）洗脱溶剂对3种BZDs回收率的影响（n=3）Fig.5Effectsof（a）washingsolutionsand（b）elutionsolventsontherecover-iesofthethreeBZDs（n=3）Solutions1-4wereH2O，acetonitrile-H2O（5∶95，v/v），ammoniumacetateaqueoussolution（25mmol/L，pH5）and0.9%（massfraction）sodiumchlorideaqueoussolution，respectively.第12期杜梨，等:聚[2-（丙烯酰氧基）乙基]三甲基氯化铵-乙二醇二甲基丙烯酸酯整体柱固相萃取结合高效液相色谱法测定尿液中3种苯二氮卓艹类药物·7431·溶剂（丙酮、ACN、MeOH和乙酸乙酯）对目标物的洗脱效果。当洗脱溶剂为乙酸乙酯时，3种BZDs的洗脱效果最佳，回收率为97.3%~105%（见图5b）;继续增加洗脱体积，会延长氮吹浓缩的时间。因此，实验最终选择1mL乙酸乙酯进行洗脱。2.3聚（DAC-co-EDMA）整体柱的富集净化效果为了评价聚（DAC-co-EDMA）整体柱对尿液中BZDs的富集净化效果，对BZDs标准溶液（750ng/mL）（见图6a）和加标50ng/mL尿液样品进行分析。如图6b所示，尿液样品直接进样分析时，杂质的信号超过2500mAU，3种BZDs的响应信号低，无法定量。当经过聚（DAC-co-EDMA）整体柱富集和净化后（见图6c），杂质的信号明显降低，各目标物均得到有效富集，富集倍数为12~15倍，回收率为86.9%~102%。将尿液样品经商品化C18固相萃取柱前处理（见图6d），3种BZDs的回收率为68.1%~114%，并且杂质响应信号明显高于聚（DAC-co-EDMA）整体柱的净化结果。说明聚（DAC-co-EDMA）整体柱净化效果更佳。2.4方法验证2.4.1线性范围、检出限和定量限在最佳实验条件下，在4.0~1000ng/mL范围内配制一系列3种BZDs的标准溶液（n=7）进行分析，以目标物的质量浓度（x，ng/mL）为横坐标，峰面积（y）为纵坐标，构建标准曲线（见表1）。结果表明，3种BZDs在4.0~1000ng/mL范围内线性关系良好，相关系数（r）为0.999。对健康志愿者的尿液样品分析，按信噪比（S/N）=3和S/N=10分别计算方法的检出限（LOD）和定量限（LOQ），结果分别为1.0~1.2ng/mL和3.3~4.0ng/mL。图6（a）BZDs标准溶液（750ng/mL）以及加标尿液样品（50ng/mL）（b）直接进样、（c）经本方法处理和（d）经C18固相萃取柱处理的色谱图Fig.6Chromatogramsof（a）BZDs（750ng/mL）inthestandardsolution，spikedurinesample（50ng/mL）with（b）directanalysis，（c）pretreatedbypoly（DAC-co-EDMA）monolith，and（d）pre-treatedbyC18SPEcolumn表13种BZDs的线性范围、回归方程、相关系数、检出限、定量限、回收率和精密度Table1Linearranges，regressionequations，correlationcoefficients（r），LODs，LOQs，recoveriesandprecisionsofthethreeBZDsAnalyteLinearrange/（ng/mL）RegressionequationrLOD/LOQ/（ng/mL）（ng/mL）Spiked/（ng/mL）Recovery/%（n=3）RSDs/%（n=3）Intra-dayInter-dayBRZ4.0-1000y=144.2x+28.870.9991.2LRZ4.0-1000y=137.6x+32.390.9991.2DZP4.0-1000y=149.9x+38.600.9991.0y:peakarea;x:massconcentration，ng/mL.4.04.03.310255010255010255087.581.486.993.494.810210093.288.41.42.31.24.53.02.21.41.82.37.42.56.16.02.56.48.36.38.1·8431·色谱第37卷2.4.2回收率和精密度为了验证该方法的准确度和精密度，以健康志愿者的尿液为样品，加标10、25和50ng/mL3个水平进行分析（n=3）。如表1所示，3种BZDs的回收率为81.4%~102%，日内和日间精密度（n=3）分别为1.2%~4.5%和2.5%~8.3%。表明该方法准确可靠。2.5实际样品分析为了进一步验证方法的可行性，使用聚（DAC-[3]YanAH，LiXL，XiCX，etal.ChineseJournalofAnalyti-calChemistry，2013，41（4）:509严爱花，李贤良，郗存显，等.分析化学，2013，41（4）:509[4]ZhangJL，WangZL，ZhangYN.ChineseJournalofAnaly-sisLaboratory，2014，33（3）:479张建丽，王占良，张亦农.分析试验室，2014，33（3）:479[5]ArnhardK，SchmidR，KoboldU，etal.AnalBioanalChem，2012，403:755[6]LiangC，YeHY，WangR，etal.JSepSci，2015，38:1680[7]Gonzalez-MarinoI，CastroV，MontesR，etal.JChromatogrA，2018，1569:91[8]AsgharinezhadAA，EbrahimzadehH，MirbabaeiF，etal.co-EDMA）整体柱，结合HPLC测定4例服用LRZAnalChimActa，2014，844:80患者的尿液样品。在4例患者的尿液样品中均检出了LRZ，含量为（72.1±1.6）~（85.2±3.2）ng/mL，[9]ZhangLQ，WuPG，JinQ，etal.JChromatogrB，2018，1702:305[10]RacamondeI，RodilR，QuintanaJB，etal.JChromatogr加标回收率（加标水平为50ng/mL）为78.2%~A，2014，1352:6998.3%，RSD≤5.0%。3结论[11]AsimakopoulosAG，KannanP，HigginsS.AnalBioanalChem，2017，409:6205[12]ZhangH，BaiLG，WeiZ，etal.Talanta，2016，149:62[13]HuGY，WangMM，NianQX，etal.ChineseJournalof本研究制备了聚（DAC-co-EDMA）整体柱，并Chromatography，2018，36（4）:375结合HPLC建立了检测尿液中3种BZDs的方法。方法线性范围宽，灵敏度和回收率高。该整体柱制胡桂羽，王曼曼，念琪循，等.色谱，2018，36（4）:375[14]LiN，ChenXL，ZhangL，etal.ChineseJournalofChro-matography，2017，36（11）:1105备简单，富集净化能力高效，为尿液中BZDs的临床李娜，陈雪蕾，张磊，等.色谱，2017，36（11）:1105检测提供了一种新方法。参考文献:[15]YangXT，HuYF，LiGK，etal.JChromatogrA，2014，1342:37[16]JiangZL，TanJY，YaoLJ，etal.ChineseJournalofChromatography，2001，19（4）:342[1]HuangWH，XiaX，HuMH.ChineseJournalofAnalysis姜兆林，谭家镒，姚丽娟，等.色谱，2001，19（4）:342Laboratory，2019，38（1）:43[17]TianXZ，RenEH，WangJH，etal.CarbohydPolym，黄伟华，夏祥，胡美华.分析试验室，2019，38（1）:432012，87（3）:1956[2]PersonaK，MadejK，KnihnickiP，etal.JPharmBiomed[18]LiH，AiLF，FanSF，etal.JChromatogrB，2017，1065:Anal，2015，113:23979
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基于Mie散射理论的C@H2O复合粒子散射特性研究
大气中大量存在的复合粒子会对激光传输效率产生很大影响。为凝结核外层包裹以水的核壳结构微粒对光传输具有明显的散射效应MieC@H2O核壳结构微粒的散射特性进行了理论分析和数值计算，首先给出了不同入射波长核粒子半径以及水膜厚度、核粒子半径以及水膜厚度条件下偏振变化情况;条件下散射强度分布变化曲线;其次给出了不同入射波长、结果表明各参数对前向散射强度影响较大，入射波长越大散最后讨论了光学截面与粒子半径之间的关系核半径增大粒子的前向散射增强，水膜厚度增大粒子的前向散射增强，而后向散射无明显影射强度越弱，C响;入射波长较大时，粒子在多个角度出现线偏振光，入射波长增大水膜厚度增大，偏振度峰、值都会增多;随着入射波长的增大，散射截面最大峰值位置向着半径增大的方向移动，并伴随一定的振荡现象，散射和消光截面在碳核半径为碳核半径变大、左右达到最大值散射理论对本文应用作。。C0.1μm。关键词:光传输;散射理论;MieC@H2O复合粒子;散射特性收稿日期:基金项目:国家自然科学基金(2018-05-21;修订日期:2018-08-26，1134715861704149SupportedbyNationalNaturalScienceFoundationofChinaZaozhuangUniersity102061803());枣庄学院青年科学基金(，11347158102061803);61704149()资助项目ProjectofYouthScientificResearchFundof第3期LYUYi-ying，etal.:ScatteringCharacteristicsofC@H2OCompositeParticleBasedonMieLight…2991IntroductionNowadays，lasercommunicationtechnologyhasnecessarytostudytheintensitydistribution，polari-zationchangeandotherfactorsthatmayinfluencethetheelectromagneticwaveafterscatteringbymi-developedrapidlywiththeimprovementoflaserper-croparticles.formance.Ithasthefollowingadvantagesoflargein-formationcapacitygoodsecrecylightstructureand，，practicality.Hightransmissionefficiencyisone[]1-3，ofthekeyfactorsinthedevelopmentoflasertech-nology.Howeverthescatteringoflightintheat-mospherewillmakegreateffectonthepropagationoflaserintheupperair.Therearesomearticlesabouttheinfluenceofairborneparticlesonlasercommuni-[]4-6，cation.Asitisputparticleswereregardedassinglespheresinmostofthemwhileinfactmagnani-identifiedasacoreinthecenterwhileanotheror，mousofwhichhaveacompositeparticlestructure.severaldifferentsubstancesarecoatedontheoutsideOneoftheresearchhotspotsinopticalcommunica-toformshells.Fig.1Core-shellstructurediagram.Theso-calledcore-shellstructureisakindofstructurethatasubstanceistionistoachievehightransmissionefficiencybe-tweentargetswhilethelightscatteringofalargenumberofparticlesintheatmosphereaffectstheef-ficiencyoflasertransmission.，InthispaperthescatteringpropertiesofC@H2OcoreshellstructuredparticlesarestudiedbyusingtheMiescatteringtheory.TheMiescatteringtheoryiswidelyusedinparticlescatteringre-search[7-12].Inviewofthelargenumberofwatermoleculesintheairitishelpfultostudythescat-，teringcharacteristicsoftheC@H2Onuclearshellparticlesasfortomakethein-depthstudyofthela-serfieldtransmission.Wehopethatitcanprovidesometheoreticalguidanceforimprovingthetrans-missionefficiencyofopticalcommunication.2TheoreticalPrinciple2.1Core-shellStructureThestructureofcore-shellstructureisshowninFig.1.Therearealargenumberofcompositemicro-particlesintheatmosphere，smallcoherentnucleus，，withwidedistributionofparticlesizessurroundedwithwater.ThecontentofC@H2Ocompositeparti-clesisveryhighintheatmosphereastheproportionofwatervaporintheatmosphereiscloseto4%.Re-searchesontheopticalpropertiesof[havebeenreportedinsomepapers13-14theparticles]，anditishavingthestructureofaleltothepolarizedopticalvector.Thedegreeofpo-suchascarboninthecenterlarizationisgivenbyformula3():2.2MieScatteringTheoryForaregularsphericalscatter，whenthewave-，lengthoftheelectromagneticfieldthatincidenttothescatteriscomparabletothesizeofitthescat-teringcharactersofthescatteragainsttheelectro-magneticfieldcanbeprocessedaccuratelybytheMiescatteringtheory.TheshapeofC@H2Ointheatmospherecanberegardedasspherebecauseitsra-diusissmallincaseofnonabnormalweather[]15.Thescatteringintensitycanbecalculatedbythefollowingformulaaccordingtothe()1()2andMiescatteringtheory.Andthesetwoformulasareusedforpartialpolarizedlight:I⊥=I∥=，，λ28π2r2I0i1λ28π2r2I0i2(())12WhereI⊥isthescatteringintensityofopticalvectorthatperpendiculartothepolarizedopticalvectorI∥isthescatteringintensityofopticalvectorthatparal-;，Here)i1=s1(P=，，)aθ)(，θm，a·s*2am;functionsofscatteringlight;functionsofscatteredlight.Wherei1s1s*·s*1)(((，);，a3，θI⊥-I∥I⊥+I∥，mθ，i2aretheintensity，s2aretheamplitude，s*2aretheconjugatei2=s2m1，300发光学报第40卷，complexofs1parameteroftheparticles2respectively(s1;;θa=πD/λisthesize)()ands2θaretwoamplitudefunctionsrelatedtothescatteringanglewhoseexpressionsareasformula4():()θs1θ=∑n=12n+1(n+1)n()θs2#=∑n=1(()1nPcosθ2n+1(nn+1))(dPn=sinθ)cosθdsinθhereπn=((anπn+bnπn)anπn+bnπn)，()4()thefirst-ordern-timesfirst-classLegendrefunctioncosθisthefirstLegendrefunctionPncalledtheMiecoefficientandcanbecalculatedbyaandbare，P()1n()cosθis;;theformula{(((5):)a)a((mψnmζna=ψnζnbn=))((ψ'ψ'n))aamama((ψ'nψ'nmama(-mψ'n(-mζ'n)))a)a(-ψ'n(-ζ'n(ψn(ψn)a)a)ma)ma(ψn(ψn)ma)ma}，(()zz=zJnWhereψnsphericalBesselfunction)，ofthefirstkind(ψ'nz)(()，ζ，Hnandζ'na=zHn)z()a()z)5is(z)，Jn(isHankelfunctionarethederiva-tiveswithrespecttotheirvariables.3ResultsandDiscussion3.1ScatteringIntensityofC@H2OCompositePartizcleFig.2Thescatteringintensityagainstscatteringangle，，atdifferentincidentwavelengthsnuclearradius()andwaterfilmthicknesswereplottedinFig.2(.Forthepurposeofdiscussingthepropertiesofca)scatteringintensityonC@H2Ocompositeparticles.andTheforwardscatteringgivesdominance，thescatteringintensityfirstdecreasesandthenin-creasesslightlywiththeincreaseofthescatteringan-gleforacertainincidentwavelengthaccompanied，scatteringangleof100°asisshowninFig.2，()a.Therelationshipbetweenscatteringintensityandin-cidentangleatdifferentnuclearradiusisshowninFig.2bwiththeincidentwavelength0.532μm()，andthethicknessofwaterfilm1μm.Itcanbeseenthatwhenthecarboncoreradiusisfixedtheforward，ScatteringintensityofC@H2Ocompositeparticlesatdifferentincidentwavelengthsdifferentnuclear)，a(()，radiusbdifferentwaterfilmthickness.The()c-scatteringintensitydecreaseswiththeincreaseofin-，cidentwavelengthinacertainrange.Withfixedcar-boncoreradiustheforwardscatteringdominatesandthescatteringintensityfirstdecreasesthenincreasesatabout80°followedwithacertainoscillation.Inho-mogeneousoscillationsonthedistributionofscatteringintensityareobviouswhenthethicknessofwaterfilmis()larger1μmand2μm.Meanwhilethescattering，，tobestablearound60°whenthethicknessissmaller()0.05μmand0.1μm.firstdecreasesthenincreasesatabout80°followedwithacertainoscillation.Thecurvesaresimilarlyunderdifferentcarbonradiuswhereastheparticleswithbiggercarboncoreradiushavestrongerscatter-byasmalloscillationandfinallystabilizedneartheintensitydecreaseswiththeincreaseofangleandtendsscatteringdominatesandthescatteringintensityingintensityinlargeangelscattering.Todiscussthe第3期LYUYi-ying，etal.:ScatteringCharacteristicsofC@H2OCompositeParticleBasedonMieLight…301influenceofwaterfilmthicknessthecurveofscatter-，tinglinearlypolarizedlightappearedhere.Mean-，ingintensityagainstscatteringangleisplottedatin-whilethenumberofpolarizationpeaksincreasescidentwavelengthof0.532μmandcoreradiusof3.Theforwardscatter-μmasisshowninFig.2，c()obviouslyandtheforwardpolarizationadvantageisobviouswiththeincreaseofwaterfilmthickness.ingalsodominateswhenthethicknessofwaterfilmThusitcanbeconcludedthatwaterfilmthicknessisfixedaswithfixedcarboncoreradius.Asfordif-hasimportantinfluenceonthepolarizationofparticle.，ferentthicknessinhomogeneousoscillationsonthedistributionofscatteringintensityareobviouswhenthethicknessofwaterfilmislarger1μmand2(whilescatteringintensitydecreaseswiththe)，μmincreaseofangle，whenthethicknessissmallerandtendstobestablearound60°()0.05μmand0.1μm.Inadditionitcanalsobeseenthattheforwardscat-，teringvariedobviouslywiththeincreaseofthewaterfilmthicknesswhilethebackscatteringisopposite.3.2DegreeofPolarization，，Thepolarizationagainstscatteringangleatdif-ferentincidentwavelengthsnuclearradiusandwa-，terfilmthicknesswereplottedinFig.3.Thepolarizationfirstascendedthendescended，withtheincreasingofangleexhibitingobviousos-cillationwhichdiminishgraduallyastheanglein-creasesandthemostobviousphenomenonoccurswhenthewavelengthis0.325μmFig.3a().Therearemagnanimouspeaksforwhichasisshownin，thevalueofpolarizationcloseto1inlargerincidentwavelengths.Minimumpolarizationappearsat0.325μmwavelengthintheforwardscatteringanddepo-larizationoccursinothersitesbeyondthepeakfull，，depolarizationispresentinbothforwardandback-wardscattering.Therelationshipsbetweenpolariza-tionandscatteringangleunderdifferentcarbonradi-usareshowninFig.3bwiththeincidentwave-()，lengthis0.532μmandwaterfilmthicknessis1μm.AlthoughtheimagesinFig.3arenotsoclearlyitstillcanbeseenthatthepolarizationsfirst()bascendandthendescendwiththeincreasingofan-，，gleandthenumberofpeaksaddsasthecarbonra-obviousperformancewiththewavelengthof0.325μm.()cdiusincreases.Theprofilesofpolarizationatdiffer-Minimumpolarizationappearsat0.325μmwave-entwaterfilmthicknesswereshowninFig.3inlengthintheforwardscatteringanddepolarizationfavorofanalyzingthevariationofpolarizationcom-，()，prehensivelywiththeincidentwavelengthis0.532μmandthecarboncoreradiusis3μm.AsisshowninFig.3ctherearemultiplepeaksatdifferentthicknesseswhosepolarizationarecloseto1indica-，occursinothersitesbeyondthepeak.Therearepeakswhosepolarizationiscloseto1whichindicateslinearlypolarizedlightappeared.3.3OpticalCrossSectionThescatteringcrosssection，extinctioncrossFig.3PolarizationofC@H2Ocompositeparticlesatdiffer-differentnuclearradius)，a(entincidentwavelengths()，bdifferentwaterfilmthickness.Thepolari-()czationexhibitingobviousoscillationthatdiminishedgraduallyastheangleincreasedandithasthemost，，302发光学报第40卷sectionandabsorptioncrosssectionagainstparticleradiuswereplottedinFig.4-6forthesakeoffur-therdiscussonthescatteringcharactersofC@H2Ocompositeparticle.Thescatteringcrosssectionincreasesfirstand，thendecreasesslightlywiththeincreaseoftheradi-usandreachesitsmaximumatabout0.1μm.Cer-tainoscillationswhicharetheresultoftheinterac-tionbetweenelectricdipoleandmagneticdipoleap-peared.Thegreatertheradiusthemoreobviousthe，concussionandfinallygraduallystabilized.Thepo-，sitionofthefirstpeakmovestowardthedirectionofradiusasthewavelengthincreasedasisshowninFig.4.Theextinctioncrosssectionhasthesimilar，charactersasthescatteringcrosssectionasis-，Fig.6Relationshipbetweentheextinctioncrosssectionandtheparticleradiusunderdifferentwavelengths.Theabsorptioncrosssectionincreasesfirstandthende-creasesastheradiusincreasesandobviousoscilla-，tionsappeared.Themaximumpeakmovestowardtothedirectionofradiusasthewavelengthincreased.showninFig.5.ThecurvesoftheextinctioncrosssectionagainsttheparticleradiusareplottedinFig.，6.Theabsorptioncrosssectionincreasesfirstandthendecreasesastheradiusincreasesobviousos-cillationswhicharetheresultoftheinteractionbe-tweenelectricdipoleandmagneticdipoleappear.Themaximumpeakmovestowardthedirectionofra-diusasthewavelengthincreased.4ConclusionThescatteringcharacteristicsofC@H2Ocom-Fig.4Relationshipbetweenscatteringcrosssectionandra-positesphericalparticlesaregiveninthispaper.Itdiusunderdifferentincidentwavelengths.Thescatter-isfoundthattheincidentwavelengthradiusoftheingcrosssectionincreasesfirstandthendecreasescoreandthethicknessofthewaterfilmallhaveslightlywiththeincreaseoftheradiusandreachesgreatinfluenceontheforwardscatteringintensity.itsmaximumatabout0.1μm.Thegreatertheradi-Thelargertheincidentwavelengthusthemoreobvioustheconcussionandfinallyscatteringintensitythelargerthenuclearradius;theweakerthe，，，，，，，graduallystabilized.Fig.5Relationshipbetweenextinctioncrosssectionandra-diusunderdifferentincidentwavelengths.Theex-tinctioncrosssectionincreasesfirstandthendecrea-sesslightlywiththeincreaseoftheradiusandrea-chesitsmaximumatabout0.1μm.Ithasthesimi-larlycharacterstotheextinctioncrosssection.thethickerthewaterfilmthicknessthestrongertheforwardscattering.However，therearenoobvious，changesonthebackscattering.Asamatteroffacttheincidentwavelengthcarbonnuclearradiusand，waterfilmthicknessallhavetheinfluenceonpolari-zation.Thepeakvalueofthepolarizationiscloseto1thatmeanslinearlypolarizedlightappearedinsev-eralsiteswithlargerincidentwavelengths.Therearemorepolarizationpeaksonlargernuclearradius.Andthenumberofpeaksaddswiththeincreasedwaterfilmthickness.Theopticalcrosssectionisaf-fectedbytheincidentwavelengthasfollowingsthe:，maximumpeakoftheopticalcrosssectionmovesto-wardthedirectionofradiuswiththeincreasingofinci-dentwavelengthaccompaniedbycertainoscillations.，][1，(，2):2005Rep.345-396.]曾飞，高世杰，伞晓刚，等.4第3期LYUYi-ying，etal.:ScatteringCharacteristicsofC@H2OCompositeParticleBasedonMieLight…303References:MAJUMDARAK.Free-spacelasercommunicationperformanceintheatmosphericchannel[]J.J.Opt.FiberCommun.[2[3[4(1Opt.，92016ZENGF，，GAOSJ):机载激光通信系统发展现状与趋势[].中国光学，2016J，etal..Developmentstatusandtrendofairbornelasercommunicationterminals，SANXG(]天空背景光对空间激光通信系统的影响[.激光与光电子学进展，2017J65-73.]范新坤，张磊，佟首峰，等.，TONGSF，)，54]非视线光散射通信的大气传输模型[.中国激光，2006JserOptoelectron.Prog.]冯涛，陈刚，方祖捷.，FANGZJ.Atmosphericpropagationmodelinnon-line-of-sightopticalscatteringcommunication，etal..Influenceofskybackgroundlightonspacelasercommunicationsystem(，ZHANGL1522-1526.inChineseinChineseFANXKFENGT070601.，(5465-73.，33):72017，9070601.[]J):):):1117()((.La-][J.[]J.Chin.，CHENG，Chin.J.Lasers，YANGJKCHANGSL200611):(，33，YANGJC1522-1526.inChinese()，WirelessCommunicationsandNetworks，Wuhan，5284:20041621-31.，etal..TheexperimentalresearchofUVcommunication[]C.ProceedingsofSPIE[5][6][7][8[9]]614-631.1700256.():，2013，38anicEng.，，KIMJHSHIMTS(，CHOS4，292017，ZHOUN):22，SHILMater.YUANW[]JMISHCHENKOMIVANWALREEPA.Propagationandscatteringeffectsinunderwateracousticcommunicationchannels[]J.IEEEJ.Oce-，etal..SelectivecolorationofmelaninnanospheresthroughresonantMiescattering[]J.Adv.，etal..StructuralcolorationofcolloidalfiberbyphotonicbandgapandresonantMiescattering.ACSAppl.Mater.Interfaces20152514064-14071.，(，7):FORTRANprogram[]徐庆君，庄申栋.10，YANGP.Far-fieldLorenz-Miescatteringinanabsorbinghostmedium[]J基于241-252.]散射理论对砷化镓光子晶体安德森定域化研究[.强激光与粒子束，2011J.J.Quant.Spectrosc.Radiat.Transfer，2052018Mie，::theoreticalformalismand，232613-2616.，ZHUANGSD.StudyonAndersonlocalizationofphotoniccrystalofGaAsbasedonMiescatteringtheoryXUQJ，HighPowerLaserPart.Beams基于]徐庆君，韦德泉，田贵才.2011Mie(10):，23]散射理论的铌酸锂晶粒散射特性[.发光学报，2009J2613-2616.inChinese()[11(，306):867-871.Chin.J.Lumin.]徐庆君，田贵才.[12XUQJXUQJ，，TIANGC.ThescatteringcharacteristicsofLiNbO3particlebasedonMielightscatteringtheoryWEIDQ，2009基于(6，]散射理论的反蛋白石光子晶体定域化研究[.量子电子学报，2009J26[]J，TIANGC.LocalizationofreverseopalphotoniccrystalbasedonMielightscatteringtheoryinChinese867-871.，30Mie):):6()(698-702..Chin.J.Quan-[13，，26tumElectron.(6]吴良海，高隽，范之国，等.，FANZGWULH2009inChinese):698-702.大气粒子散射特性及其对空间偏振分布的影响[].光学学报，2011J，etal..Scatteringofparticlesintheatmosphereandtheirinfluenceoncelestialpolarization0701005.，31):7()(，GAOJ[]J，HULSTHC.Reviewofpublications-lightscatteringbysmallparticles.ActaOpt.SinicainChinese0701005.，312011，):7(()[]J.J.R.Astron.Soc.Can.，1960，():10][J.][J.[]14patternsVANDE():54589.[]王蓉蓉，吴振森，张艳艳，等.15WANGRRPart.Beams，WUZS，，262014，ZHANGYY():11153-159.(inChinese)]太赫兹波在雾中的多重散射特性[.强激光与粒子束，2014J，etal..MultiplescatteringcharacteristicsofTHzwaveinfog，(26[]J):153-159.11.HighPowerLaser1981-)，女，山东济宁人，硕吕依颖(士，讲师，年于天津大学获得硕士学位，主要从事光学理论和实验的研究2007。:E-maillyy100325@163.com1979-)，男，山东滕州人，博徐庆君(士，副教授，年于南开大学获得博士学位，主要从事固体光散射与光电功能材料方面的研究2006。:E-mailwlxqj@126.com
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基于多轴差分光学吸收光谱测量北京地区对流层NO2的研究
由于二氧化氮(NO?)在大气的物理和化学机制进程中有着十分重要的作用，并且对环境、气候以及人体健康产生影响，合理、有效地监测和控制大气中NO?浓度已成为十分重要的课题。地基多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)仪是利用太阳散射光的被动DOAS仪器,相较于小范围测量的点式仪器、利用光源和反射装置的主动DOAS仪器，具有时间分辨率高、高灵敏度、测量范围广和不受搭建平台制约等优势特点o2018年在北京中国气象科学研究院(116.32°E,39.95°N)开展了基于地基MAX-DOAS的对流层NO?全年连续观测,采集得到原始吸收光谱并运用光谱处理软件QDOAS进行反演得到NO?斜柱浓度(SCD),选择较为简单的几何近似方法计算求出大气质量因子(AMF),从而将NO2SCD转换为垂直柱浓度(VCD),据此研究分析了北京地区NO2VCD月均值和季节均值变化、季节的日平均变化以及一周内日平均变化的特征。结果表明，北京地区对流层NO2VCD随季节变化较为明显，呈现冬季最高而夏季最低的趋势，其中冬季季节均值达到2.94X1016molec・cm2,为夏季的16倍,不同季节的日均变化一般在下午表现出明显的差异,最大相差为2.17X1016molec・cm2一周内每日的浓度变化有一定规律性,周日平均浓度较其他时间降低17%左右,出现了一定程度的周末效应°通过将地基MAX-DOAS观测结果和地面国控站点官园监测站(116.339°E,39.929°N)2018全年数据结果进行对比,显示出两者变化趋势具有好的一致性,相关系数厂可达0.81。研究表明，地基MAX-DOAS不仅可以对区域污染气体如NO?的实时快速监测及变化规律的研究分析提供一种有效手段，也可以对其他数据来源进行校验°关键词地基多轴差分吸收光谱;北京;二氧化氮;垂直柱浓度中图分类号:O433.4文献标识码:ADOI:10.3964(.issn.1000-0593(2021)07-2153-06引言北京作为中国首都，是中国的政治、经济和文化中心,当今快速发展的城市化和工业化所带来的一系列空气污染问题在北京及其周边地区尤为明显°NO?作为大气中一种重要现阶段国内大气监测领域应用较多的仪器主要包括多种点式仪器、激光雷达、遥感卫星和主被动DOAS等°地基多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)仪是利用太阳散射光的被动DOAS仪器，可以同时测量NO2,O3,SO2等多种痕量气体柱浓度信息，避免主动DOAS仪器受到搭建平台制约的问题相对其他光学监测方法具有时间分辨率高、高灵敏度、的痕量气体，不仅在环境、气候系统的运转中具有重要作用，还与空气质量直接相关，时刻影响着人类的健康"门。对多组分和容易搭建等特点，非常适合对大气痕量气体的实时追踪"1]°已有研究表明，MAX-DOAS仪作为一种监测大气北京地区大气中NO?浓度进行长期连续的监测和分析活动污染物的有效手段也能够对卫星数据、地面国控点数据十分必要，在开展后续的大气污染防治工作中也具有重要价等进行校验°值°在前人研究的基础上，利用安放在北京中国气象科学研收稿日期:2020-06-29,修订日期:2020-11-07基金项目:国家自然科学基金项目(41575021,51778596,41722501,91544212),国家重点研发计划项目(2017YFC0210002,2018YFC0213104,2016YFC0200404,2016YFC0203302,2017YFC0212800,2019YFC0214702,2018YFC0213201),国家高分辨率对地观测重大科技专项项目(二期，05-YM0B01-9001-19/203),安徽省科技重大专项(18030801111),安徽省重点研究与开发计划项目(202004107020002),安徽省青年项目(2008085QD180)资助作者简介:朱鹏程，1997年生,安徽大学物质科学与信息技术研究院硕士研究生e-mail:i.pczhu@outlook.com#通讯作者e-mail:hrl@ahu.edu.cn2154光谱学与光谱分析第41卷究院站点的地基MAX-DOAS仪开展了时间跨度极长、工作量极大的北京地区对流层NO?全年连续观测，通过QDOAS等软件对监测获得的2018年全年数据进行反演，从多个角度系统地研究分析了北京地区对流层NO2VCD不同季节和时间段的变化特征，得到比短期阶段观测更具代表性的结论，并与地面国控站点数据进行了对比。1实验部分1.1实验场地表1二氧化氮差分斜柱浓度(DSCD)反演设置Table1SettingusedfornitrogendioxideDSCDsretrievalParameterno2HCHOO3O3aO4BrORingDataSourceVandacleetal.(1998),294KMellerandMoortgat(2000)，297KSerdyuchenkoetal.(2014)，223KSerdyuchenkoetal.(2014)，223KThalmanandVolkamer(2013)，293KFleischmannetal.(2004)，223KRingspectracalculatedwithQDOAS，accordingtochanceandSpurr(1997)MAX-DOAS仪器搭设在北京中国气象科学研究院(116.32°E，39.95°N)，位于中关村大街，周边建筑多为高校PolynomialdegreeOrder5Order1Intensityofset及研究机构，无工业排放点;多数时间周边路段交通流量正常，拥堵情况较少。该仪器所在位置为院内最高建筑物顶层，距离地面高度约为42m;观测方位角设置为130°，仪器四周尤其是观测方向上无遮挡，可以进行长时间观测。1.2MAX-DOAS测量MAX-DOAS仪器系统⑷包括三个主要部分:一个望远镜单元，两个温度控制在20°的光谱仪和一台作为控制和数据采集单元的计算机;望远镜的观测仰角由步进电机控制!望远镜采集的散射太阳光通过棱镜反射镜和石英光纤导入到光谱仪中。两个光谱仪分别覆盖了紫外(300〜460nm)和可见(400〜560nm)波长范围，光谱分辨率均为0.6nm。光学光谱仪配备了具有2048个像素的CCD探测器(DU440-BU型)。仪器的视场约小于0.3°。观测中设置一个完整的测量扫描序列包括11个仰角，即1°，2°，3°，4°，5°，6°，8°，10°，15°，30°和90°每次测量仰角的积分曝光时间固定为60000ms，完整的测量过程大约需要11min。可以通过使用机械快门阻挡入射光来测量暗电流和电子偏置并在进行光谱分析之前将其从测量光谱中扣除。为了降低平流层吸收的影响，数据分析过程中太阳天顶角(solarzenithangle，SZA)大于80°的光谱均被过滤。1.3光谱反演分析QDOAS是由比利时高空大气物理研究所(BIRA-IASB)开发的新一代跨平台光谱数据处理工具软件，具有批量处理功能和交互式可视化界面，可以通过设置不同参数来实现对光谱数据的处理。利用QDOAS软件对所测量光谱进行分析，NO?的反演波段选择338〜370nm，拟合多项式设置为5阶，非线性选择设置为offset55#。表1为参与NO?气体拟合过程中的气体吸收主要包括HCHO,O3,O4,BrO和Ring以及残差。图1为2018年8月12日11:30时刻仰角为15°、太阳天顶角为27.323°时NO?气体的拟合示意图，其中NO?拟合残差为6.37X10-4。通过光谱分析可以获得NO2SCD，即大气中痕量气体沿着光路的积分浓度"#。其为对流层SCD和平流层SCD的总值，见式(1)SCDmeas=SCD#op+SCDstrat(1)太阳表面发出的连续光谱，因部分单色光被大气吸收而形成吸收线，这种太阳光谱被称为Fraunhofer谱。由于x^suuplEogodIE9U0J出一g04no260.-0.0.0.C50.-0.o.o.-o.O.O.-O.O.O.O.-O.-O.O.CJ-O.O.O.-O.02000209060300030200020200020402000204020002020002340345355350Wavelength/nm360365370图1一条典型光谱的拟合示意图Fig.1AnexampleoffittingameasuredspectrumFraunhofer谱事实上包含大气中的痕量气体吸收，因此通过MAX-DOAS反演得到的应该是差分斜柱浓度,即SCDmeas除去作为参考光谱的Fraunhofer光谱%SCDref)得出的斜柱浓度DSCDmeas。通常表示为式(2)DSCDmeas=SCDmeas-SCDref(2)对于观测仰角°的一个测量序列，通常选择包含痕量气体吸收较少的光谱作为参考光谱，例如正午在天顶方向(即a=90°)测得的光谱。由式(1)和式(2)得式(3)DSCDmeas()=SCDtrop()+SCDstrat()-SCDtrop(90°)-SCDstrat(90°)(3)由于差分斜柱浓度会受到观测位置、观测方向及其他条件的影响，所以一般将包含在光谱中的SCD通过大气质量因子%AMF)转化成与观测路径等无关的垂直柱浓度(VCD)"「9#。AMF定义为斜柱浓度和垂直柱浓度的比值，见式⑷AMF=VH⑷此时式(2)演变为式(5)DSCDmeas(°)=AMFmeas(«)VCDmeas-AMFref(a)VCDmeas.VCD=_____________DSCDmeas(°)_______=DSCDmeas(°)meas_AMFmeas(°)一AMFmeas(90°)_DAMFmeas(°)5)第7期光谱学与光谱分析2155在很多的情况下$可以对AMF进行几何近似$见式(6)AMF〜一4sin(a)(6)且平流层斜柱浓度SCDstat可以近似看作与观测角度无关"0#$见式(7)SCDstrat("090°)~SCDstrat(90°)则式(3)满足式(8)DSCDmeas(")+DSCDtrop(")联立式(5)和式(8)则得到对流层垂直柱浓度$见式(9)(7)(8)sin()几何近似是一种简单有效计算AMF的方法口1#$其中在30°处的得到的对流层DSCD与在该角度几何近似得到的VCD近似"2#$其偏差小于在其他仰角处反演得到的VCD。2结果与讨论2.1对流层NO?全年变化图2所示为2018年1月初至12月底的对流层NO?垂直柱浓度的月平均结果$全年NO?变化呈现为双峰值结构。第一个浓度峰值出现在3月份$为3.76X1016molec・cmA2;第二个浓度峰值出现在11月份$为4.01X1016molec・cmA2。而月均浓度年最低值出现在8月份(1.75X1016molec・cmA2)$4月一8月份浓度整体呈持续下降的趋势$8月一11月份的NO?浓度逐月升高。(ZEX0UI90IQOAONTime(Year/Month)图22018年全年对流层NO?垂直柱浓度月均值时序分布低(高)误差条表示整体数据10%(90%)对应数据点$实心点表示均值Fig.2Time-seriesdistributionofmonthlymeanvaluesofverticalcolumnconcentrationoftroposphereNO2in2018Low(high)errorbarsindicatethat10%(90%)oftheoveralldatecorrespondstodatepoints,andsolidpointsindicatethemeanvalue北京的NO2浓度随季节变化较为明显。表2给出了站点不同季节对流层NO2VCD的浓度均值$除夏季均值浓度(188X1016molec・cmA2)低于全年浓度均值(2.61X1016molec・cmA2)外$其他季节均高于全年浓度均值且呈现出冬季>秋季>春季>夏季的特征。其中$冬季与夏季的差异较为明显$冬季均值浓度(2.94X1016molec・cmA2)达到夏季的16倍$说明北京在冬季时污染最为严重$分析认为冬季大气结构比较稳定且容易形成逆温层$本地排放易于积聚形成局地污染高值"3#;另一方面$夏季由于光照较强$大气中的污染物如NO?容易在较为强烈的物理和化学过程中发生转化和扩散$从而出现了如上所述的全年浓度分布情况。表2四季对流层NO2VCD均值Table2MeanoftroposphericNO2VCDindifferentseasons季节春(3-5月)夏(6-8月)秋(9-11月)冬(12-2月)全年浓度均值/(molec・cmA2)2.78X10161.88X10162.83X10162.94X10162.61X10162.2对流层NO?不同季节平均日变化图3所示为2018年北京地区不同季节对流层NO2VCD的平均日变化。显示对流层NO2VCD在不同季节的日平均变化特征差异较为明显。其中$除春季浓度日变化不十分明显之外$夏、秋、冬均有较为明显的日变化$尤其在上午和下午时段对比较为明显。G,日。XIOUI9CI)CIOAON图32018年不同季节对流层NO2VCD平均日变化低(高)误差条表示整体数据在25%(75%)对应数据点$实心点表示均值Fig.3TheaveragedailychangeofNO2VCDinthetropo5phereindiferent5ea5on5in2018Th&lowhigh)&rrorbarindicat&sthatth&ov&raldat&corr&spondsto25%(75%)ofthedatapoint$andthesolidpointindicatesthemeanvalue从NO2日平均浓度时间序列来看$春季浓度在上午11:00之前变化不大$整体变化幅度在0.18X1016molec・cmA2内$11:00达到日均最高值(2.71X1016molec•cmA2);之后呈现下降趋势$日均最高值与最低值相差0.5X1016molec•cmA2，总体来看全天日变化较为平缓$差异不明显。夏季日均浓度整体水平偏低$从10*0之后有较为明显的降低$直至14:00出现最低值(146X1016molec・cmA2)，下午时段仅有少量的抬升;秋季和冬季日变化趋势较为相近$全天NO2VCD普遍偏高$且均在傍晚附近时段出现高值$其中$冬季全天的升高趋势更为明显$在16:00达到最高值(3.9X1016molec・cmA2)。总体来看$不同季节对流层NO2VCD在上午相差较小$在9:00最大相差为0.36X1016molec・cmA2;而在下午差异较大$在16:00最大相差为2.17X1016molec・cmA2$最大2156光谱学与光谱分析第41卷差值约为上午的6倍，主要原因为排放、光化学反应以及外来输送间复杂的相互作用。秋冬季节NO?的浓度升高更为站点虽位于同一路段区域，但实际距离仍在2km左右，且JAX-DOAS有一定的空间分辨率，而国控站点是固定一点明显，一方面来自于地区本地排放的增多，另一方面是由于大气结构更为稳定，NO?寿命较长，易于产生积累。与上一节的分析结果基本符合。2.3对流层NO?周变化图4为2018年全年NO2VCD按周进行平均后得到的每日浓度分布时间序列，数据显示的为半小时均值。根据图4,周一到周六全天NO?浓度均未出现突然增高或降低，基本保持平缓的日变化，且整体上呈现出下午时段比上午时段略高的情况，表3列出了一周7天内对流层NO2VCD的均值浓度。总体分析，周一到周六NO?日平均浓度最高值出现在周四，为2.72X1016molec•cm-2,最低值出现在周三，为2.47X1016molec•cm-2;最低值较最高值相差仅8%,未表现出明显的差异。而周日的日均浓度为2.27X1016molec•cm-2比一周内的其他时间出现了相对明显的降低，与工作日的最大相差达到17%。研究表明"4#,城市NO?的排放主要来源于工业和交通，这可能是导致一定程度上“周末效应”出现的原因。4.03.53.02.52.0QUIOXOUI9101)GOANON1.51.0IIIIIIII08:2409:3610:4812:0013:1214:2415:3616:48Time图42018年对流层NO2VCD周平均的日变化Fig.4DailyaveragedailychangeoftroposphericNO2VCDin2018表3Table3一周内对流层NO2VCD日均值DalymeanvalueofNO2VCD'nthetroposphereinoneweek日期星期一星期二星期三星期四星期五星期六星期日日均浓度/(molec•cm-2)2.70X10162.59X10162.47X10162.72X10162.54X10162.57X10162.27X10]62.4MAX-DOAS与国控站点结果对比为了对JAX-DOAS测量结果的可靠性和准确性进行验证，选择使用地面国控站点数据对JAX-DOAS数据进行对比。大气环境监测数据来自北京市空气质量自动监测网络。为了使数据之间的可对比性达到最大，选择与气科院所在位置最为接近的官园监测站(116.339°E，39.929°N)。由于两的精确测量，因此研究选用两站点月均值做整体趋势分析,仍可以说明之间的联系。如图5所示，对两组浓度数据进行相同的处理。由3.1节中的分析可知，2018全年的对流层NO2VCD分别在3月和11月出现了峰值。从国控点监测得到的地面浓度来看，3月份的月均浓度为62.44'g•m-3,11月份的月均浓度为66.24'g・m-3,分别出现了全年范围内的明显高值。可以看到，地面浓度按照时序变化的总体趋势和JAX-DOAS的VCD月平均时序变化趋势相同;图中两站点的其他数据点[低(高)值、四分位点及中位数]也呈现一致的变化趋势。10862o(zmxloul9I0I)GAOnon25o07550520QUIXmdN七nslulJanFebMarAprMayJunJulAugSeptOctNovDecMonth(2018)图5地基MAX-DOAS和地面站点月平均变化对比低(高)误差条，箱体分别是10%(90%),25%(75%)对应数据点，实心点表示均值Fig.5ComparisonofmonthlyaveragechangesofgroundbasedMAX-DOASandgroundstat'onsLow(high)errorbars,theboxesare10%(90%),25%(75%)correspondtodatapoints$thesolidpointsrepresentthemean由图6可见，地基MAX-DOAS测量数据与国控点地面数据的月均值相关系数"为0.81。体现在变化趋势上的区别在于测量的对流层NO2VCD月平均浓度最低值出现在8月份，而国控点地面数据月平均浓度最低值出现在7月份,为28.05'g•m-3。分析认为是由于7、8月份处在夏季，污染物浓度本底值较低，加之JAX-DOAS测量结果误差限的70n尸13.6561X+&97327?2=0.8163■■/60-/20----------1-------------------1---------------------1-----------234NO2VCD(xlO16mol-cm-2)图6地基MAX-DOAS和地面站点数据结果相关性Fig.6Correlationbetweenground-basedMAX-DOASandgroundstat'ondataresults第7期光谱学与光谱分析2157存在$使得浓度变化趋势存在一定的差异!3结论利用搭建在北京中国气象科学研究院的地基MAX-DOAS采集得到的2018全年数据$基于QDOAS软件反演分析了北京地区对流层NO2VCD全年变化、季节变化和日变化特征$并将MAX-DOAS观测结果与国控点数据进行对(2)不同季节的NO2VCD平均日变化模式有较大差异$秋冬季节日变化更为明显$NO?浓度基本处于全天增长且整体较高的状态$其中冬季全天的升高趋势更为明显$在傍晚16:00达到最高值(3.9X1016molec•cm2)o(3)-周内的NO2VCD日变化随时间呈现一定的规律性$且周日的日均浓度较一周内的其他时间出现了相对明显的降低$最大相差达到17%$体现出一定程度上的“周末效应.比$得到如下结果:(4)通过将MAX-DOAS数据结果和国控点地面数据进(1)北京地区对流层NO2VCD全年月均值和季节均值变化显著$冬季浓度最高$夏季浓度最低$冬季季节均值可达2.94X1016molec•cm2$为夏季的1.6倍。行比对$发现两者的变化趋势具有较好的一致性$相关系数达到0.81。说明MAX-DOAS可以较好地完成区域对流层NO2变化及分布特征的探测$且具有较高可靠性和准确性!Re;erences"1#ZhangC$LiuC$ChanKL$etal.Light:Science&Applications$2020$9(1):3323."2#TianX$XieP$XuJ$etal.J.Environ.Sci.$2018$71(09):207."3"4"5"6"7#LIXiao-mei,XIEPin-hua,XUJin,etal(李晓梅$谢品华$徐晋$等).SpectroscopyandSpectralAnalysis(光谱学与光谱分析)，2020$#DavisZYW$BarayS$MclindenCA$etal.Atmos.Chem.Phys.$2019$19(22):13871.#XingC$LiuC$WangS$etal.Atmos.Meas.Tech.$2019$12(6):3289.#XingC$LiuC$HuQ$etal.ScienceoftheTotalEnvironment$2020$715:136258.#ZhangC$LiuC$WangY$etal.IEEET.Geosic.Remote.$2018$56(6):1.40(3):712."8#SuW$LiuC$HuQ$etal.Atmos.Chem.Phys.$2019$19(10):6717."9#ZhangC$LiuC$HuQ$etal.Light:Science&Applications$2019$8(1):100."10#TanW$LiuC$WangS$etal.Atmos.Chem.Phys.$2018$18(20):15387."11#TianX$XieP$XuJ$etal.Atmos.Chem.Phys.$2019$19(5):3375."12#KhokharM$NaveedS$ButtJ$etal.Atmosphere,2016$7:68."13#DrosoglouT$BaisAF$ZyrichidouI$etalaAtmosaChemaPhysa$2017$17(9)*5829a"14#XingC$LiuC$WangS$etalaAtmosaChemaPhysa$2017$17(23)*14275aStudyonMeasurementofTroposphereicNO2inBeijingbyMAX-DOASZHUPeng-cheng1$LIUHao-ran1#$JIXiang-guang2$LIQi-hua1$LIUGuo-hua1$TIANYuan1$XUHeng11.InstituteofPhysicalScienceandInformationTechnology$AnhuiUniversity$Hefei230601$China2.SchoolofEnvironmentalScienceandOptoelectronicTechnology$UniversityofScienceandTechnologyofChina$Hefei230026$ChinaAbstractDuetotheimportanceofnitrogendioxide(NO2)intheatmosphere'sphysicalandchemicalprocessesanditsimpactontheenvironment$climateandhumanhealth$reasonableandeffectivemonitoringandcontrolofNO2concentrationintheatmospherehasbecomeaveryimportanttopic.TheDifferentialopticalabsorptionspectroscopy(MAX-DOAS)instrumentisapassiveDOASinstrumentthatusesthesun'sscatteredlight.ComparedwiththepointtypeinstrumentwhichmeasuresinasmallrangeandtheactiveDOASinstrumentthatusesthelightsourceandreflectiondevice,ithashightimeresolution$highsensitivity$widemeasurementrangeandnotrestrictedbytheplatform.In2018$theannualcontinuousobservationoftroposphericNO2basedonground-basedMAX-DOASwascarriedoutattheChinaAcademyofMeteorologicalSciences(116.32°E$39.95°N)inBeijing.TheoriginalabsorptionspectrawerecollectedandretrievedusingthespectralprocessingsoftwareQDOAStoobtaintheNO2slantcolumnconcentration(SCD).Combinedwiththesimplergeometricapproximationmethodofatmosphericqualityfactor(AMF)$theNO2SCDwasconvertedintoverticalcolumnconcentration(VCD)$andbasedonthis,theBeijingareawasstudiedandanalyzed.ThecharacteristicsofmonthlyandseasonalmeanchangeofNO2VCD$seasonaldailymeanchangeanddailymeanchangeinaweek.TheresultsshowthatthetroposphericNO2VCDchangesobviouslywithseasons2158光谱学与光谱分析第41卷inBeijing,showingthehighestinwinterandthelowestinsummer.Themeanvalueinwinteris2.94X1016molec•cm2$whichis1.6timesthatinsummer.Theaveragedailychangeindiferentseasonsgeneralyshowstheobviousdiferenceintheafternoon,andthemaximumdiferenceis2.17X1016molec•cmA2.Thereisacertainregularityinthedailyconcentrationchangeinaweek.TheaverageconcentrationonSundayisabout17%lowerthanthatonotherdays,andthereisacertainweekendeffect.BycomparingtheobservationresultsofMAX-DOASonthegroundwiththestatecontrolstation'sdataontheground,thechangetrendofthetwohasgoodconsistency,andthecorrelationcoefficientrcanreach0.81.Theresearchshowsthatg#ound-basedMAX-DOAScanp#ovideanefectivemeansfo##eal-timeand#apidmonito#ingof#egionalpolutiongasesandanalysisofva#iation#ulesandcanve#ifythedataobtainedf#omothe#sou#ces.KeywordsMAX-DOAS;Beijing;NO2)Verticalcolumnconcentration(ReceivedJun.29,2020;acceptedNov.7,2020)#Correspondingauthor《光谱学与光谱分析》期刊社决定采用ScholarOneManuscripts在线投稿审稿系统《光谱学与光谱分析》期刊社与汤森路透集团签约,自2010年12月1日起《光谱学与光谱分析》决定采用ThomsonReuters旗下的ScholarOneManuscripts在线投稿审稿系统。•ScholarOneManuscripts,该系统不仅能轻松处理稿件,而且能提速科技交流。•全球已有360多家学会和出版社的3800多种期刊选用了ScholarOneManuscripts系统作为在线投稿、审稿平台,全球拥有超过1350万的注册用户，代表着全球学术期刊在线投审稿的一流水平°•ScholarOneManuscripts与EndNote,WebofScience无缝链接和整合;使科研探索、论文评阅和信息传播效率大为提高。•ScholarOneManuscripts是汤森路透科技集团的一个业务部门，拥有丰富的学术期刊业务经验，为学术期刊提供综合管理工作流程系统，使期刊更有效管理投稿、同行评审、加工和发表过程，提高作者心中的专业形象，缩短论文发表时间，削减管理成本，帮助期刊提高科研绩效和实现学术创新!《光谱学与光谱分析》采用“全球学术期刊首选的在线投稿审稿系统一SchoarOneManuscripts.势必对2010年11月30日以前向本刊投稿的作者在查阅稿件信息时，会带来某些不便，在此深表歉意!为了推进本刊的网络化、数字化、国际化进程，以实现与国际先进出版系统对接;为了不断提高期刊质量，加快网络化、数字化建设，加快与国际接轨的进程，希望能得到广大作者、读者们的支持与理解，对您的理解和配合深表感激。这是一件新事物，肯定有不周全、不完善的地方，让我们共同努力，不断改进和完善起来!《光谱学与光谱分析》期刊社2010年12月1日
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光学窗口电磁屏蔽性能分析与验证
为分析不同基底材料光学窗口电磁屏蔽性能，以Kohin的等效薄膜模型为基础，考虑电磁波在材料2个界面中的多次反射和折射，得到电磁波界面反射系数，利用matlab编写程序计算相同网栅、不同厚度、不同材料的屏蔽效率曲线，分析了厚度和材料对光窗屏蔽效率的影响。为验证仿真数据的准确性，在ZnS基底上制作了周期为500pm、线宽为15pm,电阻W20Q的测试样片，测试其在8GHz〜18GHz频段的电磁屏蔽效能。通过对比可看出:测试与理论计算数据较符合，误差约为2dB〜4dB,计算数据可以预估光学窗口电磁屏蔽性能，为后续的设计工作提供参考。
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北山造山带风雷山地区二长花岗岩LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄及其构造背景
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草业学报_2019年承蒙以下专家审稿_特此表示感谢
无摘要
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温度和浓度对甲醇喷雾爆炸特性参数的影响
采用20 L球形喷雾爆炸实验系统，探究甲醇在不同环境温度、物料温度及喷雾浓度下的爆炸特性规律。结果表明:20 L爆炸球内甲醇喷雾液滴爆炸极限范围为118.8~594.0 g/cm3，与纯气相爆炸极限范围（78.6~628.6 g/cm3）相比，甲醇喷雾液滴爆炸极限范围较窄，喷雾液滴的爆炸敏感性比纯气相甲醇蒸汽低。随着爆炸球内环境温度的升高，甲醇喷雾爆炸极限范围变宽，受限空间内甲醇气液喷雾点火成功概率增大。当甲醇物料自身温度或爆炸容器内环境温度保持不变时，相应爆炸特性参数在Φ=1.8拐点处均呈现先增大后减小的趋势。当Φ=1.8时，甲醇喷雾爆炸存在最大超压峰值。环境温度、物料温度的升高可以提高雾化质量，促进扩散燃烧。但是环境温度的变化较之物料温度的改变对于甲醇液滴喷雾爆炸特性参数的影响更为显著。环境温度和化学当量比二元变量共同影响着甲醇喷雾爆炸强度值，当Φ=1.8，环境温度为303.15 K时，甲醇的喷雾爆炸强度大于甲烷气体爆炸的爆炸强度。
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美国森林防火形象大使“SMOKEY BEAR”
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变形监测网稳定点选取的平方型Msplit相似变换法
针对现有参考网稳定点选取方法在不稳定点数较多时正确性和稳健性不足的问题，通过引入平方型相似变换，提出了一种稳健的稳定点选取方法，在不稳定点较多、甚至不稳定点数超过稳定点数的情况下仍然有效。具体思路是:在计算两期坐标的相似变换参数时，利用平方型估计将参考点组一分为二，取点数多的一组为稳定点组并继续分裂，直至两个点组对应的相似变换参数无明显差异时停止，利用最终的稳定点组计算相似变换参数来开展变形分析。试验结果表明，当参考网中存在变形量较大的点或不稳定点总数接近甚至超过稳定点数时，本文方法与传统变换相比，稳定点的判断正确率最高，求得的变形量与模拟变形量相差最小，稳定点组对应的两期坐标差均方根最小，能够正确反映控制点的实际变形。