大宝山污灌区土壤-蔬菜系统重金属污染现状及其风险评价
【摘要】 为研究酸性矿山废水浇灌对土壤CdCuCrZnAsPb种蔬菜及其生长土壤作为研究对象，运用植物地下部富集系数（险，选取广东省大宝山农田6、、、、同部位对和的吸收转运能力，使用重金属每日摄入量（Zn10.3%Pb84.6%As69.2%Cr10.5%Cd89.5%-），结果表明:依据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（2017GB27621994GB151991991、、、、CdCrCr--），其中白菜、茄子积累重金属超标最严重。蔬菜的地下部对、有较强的富集能力，存在87%属元素更容易从蔬菜地下部转运到地上部。健康风险评价结果显示，食用蔬菜造成的平均目标危险系数按大小为TF蔬菜体系中重金属的分布特征及迁移特征的影响，进而评估蔬菜摄入带来的健康风THQEDI）分析蔬菜不）和转运系数（Cu94.9%GB15618）方法进行健康风险评价。GB13106、种重金属超标占比分别为-种元素含量都超过《食品中锌限量卫生标准》（Cd超标严重，蕹菜、小THQAs>THQCr>较其他金BBCF）和目标危险系数（。蔬菜地上部的）和《食品中污染物限量》（）、《食品中铜限量卫生标准》（的复合污染风险，其中Cd、Pb、2018THQCd>THQPb>THQCu>THQZn，As;儿童摄食蔬菜的重金属健康风险高于成人。研究表明，当地污灌区农田总贡献超过Cd、Cr、Cd和Cr6重金属仍超标严重，蕹菜、茄子、小白菜是造成人体健康风险的主要蔬菜品种，建议食用其他低富集蔬菜以降低健康风险。关键词:蔬菜;重金属;生物富集;迁移特征;风险评价中图分类号:文章编号:1672-2043202007-1521-11）（doi:10.11654/jaes.2020-0001A文献标志码:X53Heavymetalcontaminationinsoil–vegetablesystemsanditshealthrisksinanareairrigatedwithacidminedrainageinDabaoshan,Guangdong,ChinaCAOChun1,ZHANGSong1*,ZHANGPeng1,LIUYu-chen2,CHENXun-wen2,WANGJun-jian21.CollegeofGeographyandEnvironmentalScience,NorthwestNormalUniversity,Lanzhou730000,China;2.SchoolofEnvironmentalSci⁃enceandEngineering,SouthernUniversityofScienceandTechnology,Shenzhen518000,China（Tostudytheeffectsofheavymetalsinsoil–vegetablesystemsandtheirhealthrisksviatheconsumptionofcontaminatedvegeta⁃）Abstract:blesinanareairrigatedwithacidminewastewater,thestudysampledeightvegetablesandtheirrhizospheresoilsinpollutedfarmlandsinDabaoshan,GuangdongProvince.BelowgroundbioconcentrationfactorandtranslocationfactorwerecalculatedtoanalyzetheabsorptionandtranslocationofCu,Zn,Cr,As,Pb,andCdinvegetables.EstimateddailyintakeofheavymetalsviavegetableconsumptionandtargethazardquotientTHQwereusedforhealthriskassessment.Theresultsshowedthat94.9%ofthesoilsamplesexceededthe2018forCu,89.5%forCd,84.6%forPb,）（）mentalQualityRiskControlStandardforSoilContaminationofAgriculturalLand（GB15618SoilEnviron⁃-收稿日期:*作者简介:曹春（通信作者:张松基金项目:国家自然科学基金青年项目（2020-03-10录用日期:13527333153@163.com41807360:2020-01-011978E-mail-），女，甘肃会宁人，博士，副教授，主要研究方向为土壤污染与修复、环境风险评估。2018KTSCX199TheNationalNaturalScienceFoundationofChinaYouthProgram（）41761074Project（）;广东省普通高校自然科学研究特色创新项目TheNationalNaturalScienceFoundationofRegional2018KTSCX199TheCharacteristicInnovationProjectofNaturalScienceResearchinUniversitiesofGuangdongProvince）（E-mailcaochun1978@163.com:4176107441807360（）;国家自然科学基金地区项目（Projectsupported:）;）;7期-39卷第1991Forssk,IpomoeaaquaticaGB2762农业环境科学学报第1994and）），HealthStandardforCopperinFood（GB15199L.,andHealthStandardMaximumAllowableConcentrationin152269.2%forAs,10.5%forCr,and10.3%forZn.TheconcentrationsofthesixmetalsintheabovegroundtissuesexceededGB131062017forvegetables,amongthemCr,Pb,andCdexceededthestandardssignificantly.Furthermore,theaccumulationofforZincinFood（-heavymetalswasthehighestinL.amongallthestudiedvegeta⁃Food（-）bles.TheresultsshowedthatthebelowgroundpartofvegetableshadarelativelystrongabilitytoenrichCrandCd.AlthoughthesoilCrpol⁃lutionwasnotserious,therewasariskofco-pollutionofCdandCrinvegetables.Cdexhibitedastrongermigrationabilityfromthebelow⁃groundparttoabovegroundpartofvegetablesthantheothermetals.Thehealth-riskassessmentshowedthattheaverageTHQdecreasedinthefollowingorderTHQAs>THQCr>THQCd>THQPb>THQCu>THQZn;As,Cr,andCdcontributedmorethan87%tothetotalTHQ.Moreover,thehealthrisksofconsumingheavymetal-contaminatedvegetableswerehigherinchildrenthaninadults.Ourresultssuggestthatthereisseriousheavymetalpollutioninlocalfarmlandsirrigatedwithwastewater,andthatcancausethehighesthumanhealthriskamongthevegetables.Thus,theconsumptionofalternativevegetableswithlowermetalaccumulationisrecommended.Keywords:vegetable;heavymetal;bioaccumulation;translocation;healthriskassessmentSolanummelongenaBrassicacampestrisBrassicachinensisS.melongenaI.aquatica,and:,[1][2][4][11][10][5-6][7-9][1-2]AsCd、、大气沉降。曾希柏等Cd。近几年，我国农田土壤环境受到矿区开采蔬菜作为人们日常膳食生活中重要组成部分，提供了人体所需的维生素、矿物质、膳食纤维等营养物[3]质、等诸多外界因素影响，引起区污水灌溉域性重金属污染，并可能在蔬菜等可食用作物中大量积累。食物链是人类接触重金属暴露的重要途径之一。重金属通过蔬菜食用进入人体后可能会累积在骨骼和脂肪组织，引起急性和慢性损伤，甚至存在致癌、致畸、致突变等潜在危害。国内学者对蔬菜中的重金属含量及食用带来的居民健康风险早有关研究了中国菜地土壤的重金属污注污染问题突染情况，发现我国中部和西部的Cao出，东部地区污染问题较为严重，污染最严重的蔬菜农田主要来自采矿或废水灌溉地区。例如，等污水灌溉历史的农田土壤和蔬菜重金属污染情况调查，发现工业废水浇灌区蔬菜浓度超标严重，造成的风险和毒性危险不容忽视。余志等冶炼区菜地土壤和主要蔬菜进行调查，发现该区域菜地土壤已受到重金属的重度污染且以污染最为严重，食用研究区域蔬菜可对当地成人和青少年儿童健康产生不良影响。因此，通过食用蔬菜摄入重金属导致的人体健康风险应引起高度重视1970导致尾矿等固体废弃物的堆积和淋滤，酸性矿山废水流入横石河年政府禁止矿业开采，然而以往数十年尾矿堆积和采矿矿坑，对周边生态环境已造成长期重金属污染。研究区内重金属污染广东省大宝山是典型的多金属硫化物矿区，自[13]年开始矿业活动，频繁的矿产开采和私人采矿通过对甘肃白银有着近对黔西北地区典型。虽然自Cd、201160aCdAsZn12]，。[14][15][12][3材料和方法11.1个村庄，影响到5.85×106m22.1×83105m2涉及到的池塘，重金属暴露可能是该地区成为疾病和癌症高发区域的诱因之一。近几年，政府致力于推行土壤修复和河流拦泥库等措施，恢复当地土壤生态环境和水质环境质量的稻田和16]，。[17][14[8[15]CdCd18-19]，As、Cu、重金属污染严重，特别是目前，学者对大宝山区域的大米、蔬菜、土壤、饮用井水重金属污染及其环境影响、人体健康风险评价。以往研究发现当地土等开展了大量研究工作壤中，通过大米和蔬菜的摄入途径给当地居民带来极大潜在健康风险。当地居民长期采用横石河河水浇灌土壤和蔬菜，可能造成土壤环境质量和蔬菜品质下降，但目-前已有研究所涉及的蔬菜种类有限，关于重金属在土壤植物体系中的迁移和食用所种植蔬菜带来的潜在风险研究较少。因此，本研究考虑当地土壤重金属污染以及若干种典型蔬菜重金属暴露对人体的健康风险，提出以下研究目的:调查当地横石河灌溉农田土壤和蔬菜的重金属含量;讨论土壤蔬菜体系中重金属迁移特征;评价当地居民通过蔬菜食用途径产生的人体健康风险。本研究将为该区域种植蔬菜品种的选择和饮食健康安全提供基础数据。-研究区域概况研究区域位于广东省韶关市大宝山矿区，地处亚1350~1750mm，年平均降水热带季风气候，年平均气温为24.5%47.7%，土壤类型为红壤，土壤质地类型量为[20-23]为粉壤土（砂粒）。大宝山矿区为硫化物多金属矿床，主要由黄铜矿、褐19.3~20.6℃28.8%、粉粒、黏粒20207月年-蔬菜系统重金属污染现状及其风险评价1523曹春，等:大宝山污灌区土壤2070[18]。-植物世纪铁矿和铅锌矿组成。自年代开始矿业活动，矿山开采、选矿产生的尾砂和废水，沿河谷排入两[23]个大型尾矿库（铁龙尾和槽对坑尾矿库）。多金属硫化物与空气接触后氧化成酸性废水，并释放出大量毒性金属离子。而未经处理的酸性矿山废水由尾矿库排入横石河，其中下游与成公湾河混合，最终流入-翁江。另外，横石河常作为沿岸附近村庄的农业灌溉用水，酸性矿山废水导致重金属通过土壤人体途径迁移，食用蔬菜是当地居民摄入重金属并产生1.2人体健康风险的途径之一1）位于上坝村附近农田，该农田长期使用横石河作为灌溉水源，农田有的河水灌溉历史，这也是以往文献报道中污染严重区域之一月采集种具有代表性的横石河水灌溉农田蔬菜，包括番薯叶（Ipomoeabatatas）、蕹菜（Ipomoeaaquatica）、芥菜（Brassicajuncea）、小白菜（Brassicachinensis）、茄子（Solanummelongena）、辣椒（Capsicumannuum）、大豆（Glycinemax）、四季豆（Phaseolusvulgaris）。采集整1~8株蔬菜和根际土壤，同种蔬菜在不同点共采集个重复样（除了辣椒采集5个重复样），每个重复样由8。对当地农作物蔬菜进行问卷调查，样品采集样品采集区域（图7a2018年48[18]1.3株组成。48h烘箱干燥50℃pH样品处理采集蔬菜根部黏附土壤，毛刷刷落，剔除砾石和10。土壤先通100、电导率、阳离子交换量等土植物根茎等杂物，在过目筛，用于检测壤参数;然后取部分过筛土壤进一步研磨，再过目筛后，用于土壤的重金属检测。3超纯水清洗50℃48h蔬菜样品用自来水洗涤数次，直到根和叶无土壤残留，再用次，将其放入通风处阴干。每种植物分成地下部和地上部（包括蔬菜的茎和叶）样品，烘箱。干燥后的蔬菜样品1.4粉碎并过目筛，存入自封袋中待下一步处理。Milli-QCECCDC401HQ440D和ECTMPHC201）采用哈希和电导率（112.55分析仪进行测量（配备和头），土水质量比分别为∶∶HJ889-换量（0.2g六氨合钴浸提分光光度法》（32土壤样品消解通过准确称量土壤，采用硝酸50mL氟酸消解体系（∶，V0.2g体，定容体积多参数探。土壤阳离子交）采用《土壤阳离子交换量的测定三氯化-）测定。/氢V），微波消解后为透明、无色液。植物样品消解通过准确称取V）进18∶硝酸体系（植物样品，采用过氧化氢201710pH化学分析土壤干燥，V--/113°44′00″E113°48′00″EN″00′23°42N″00′82°42N″00′42°4200.51324km113°46′00″E1N″00′03°42N″00′62°42113°50′00″EFigure1Samplingoffarmlandvegetablesandsoilsinacidminewastewaterirrigationarea酸性矿山废水污灌区农田蔬菜和土壤采样点图1524Zn、As、Cd、Milli-Q78.0%~99.9%CrPbCu、、ThermoFisherScientific，0.1mol·L-1行微波消解后定容。土壤有效态金属用盐酸溶液提取测定。所有待测样品经过滤，稀释后检测重金属全量和有效态含量。ICP-MS样品重金属含量检测利用电感耦合等离子质谱（，美国）。试验分析过程中，全程保持试验空白和标准样重复作为质量控制，试验用水为水，重金属含量检测过程加标1.5回收率在。Belowgroundbioconcentra⁃tionfactor，BBCF）是植物某种元素在植物地下部的含量与该植物所生长的土壤中该元素含量的比值，可反。计算公式如下:映植物对某种元素的富集能力1（）mg·mg·kg-1kg-1式中:CBelowground为植物地下部中的重金属含量，。，表明植物体内重金属含量高于土壤中，BBCF大于对某重金属元素具有一定的富集能力。数据处理植物地下部富集系数（;Csoil为植物生长土壤中重金属含量，=CBelowgroundCSoilBBCF1[24]Translocationfactor[25]TF转运系数（=CAbovegroundCBelowground1式中:CAboveground为蔬菜地上部的重金属含量，TF值大于元素容易迁移到地上部，造成潜在毒性危害。μg·kg-1·d-1intake=Ccrop×险。计算公式如下:CI，TF）是植物地上部某金属元素与植物地下部金属元素的比值，比值大小。计算公反映的是植物对该金属元素的迁移能力式如下:2）（mg·kg-1。时，可认为蔬菜对地下部富集的重金属Estimateddaily）来评估对人体造成的潜在风3）（Targethazardquotient，THQ，美国国家环保署）进行健康风险评估，以污染物暴露剂量与参考剂量的比值来表征非致癌风险水，则表明该污染物对人体具有潜在平×健康风险。计算公式如下:4）（通过当地居民每日蔬菜摄入量（，EDI，×mg·kg-1式中:Ccrop为植物可食用部污染物含量，kga365d∙a-1蔬菜每人每日输入量，·人365×ED;ED为平均暴露持续时间，率，暴露时间，kg;BW为人体参考体质量，;CI为;EF为每日暴露频;AT为平均;RfD1=Ccrop×通过目标危险系数方法（。比值大于-1·d-1d，THQEDIRfDBWBW15]，EDEFAT×CI×[7，TTHQ）评估多种5（）10表示存1TTHQTHQ1i=1式中:TTHQ小于在潜在的健康风险，需要采取相应防护措施;大于表示存在慢性毒性效应。表示没有健康风险;大于22.1结果和讨论7期卷第;本次研究[26]Cr0.003，分环境标准Pb0.0035mg·、、农业环境科学学报第Cu0.04mg·kg-1·d-139mg·kg-1·d-1EPA2010为毒性重金属暴露参考剂量，Zn0.3mg·kg-1·d-1相应污染物口服剂量参考As0.0003mg·kg-1·d-1mg·kg-1·d-1别为、kg-1·d-1Cd0.001mg·kg-1·d-1、、60.5kg露持续时间分别为。29.3kg[16]12a70a，儿童参考体质量为TotalTHQ。和用目标危险总系数（重金属造成的复合风险，计算公式如下:参照以往研究，上坝村居民成人参考体质量为，成人和儿童暴=∑n为4.8GB15618175µS·cm-1pH污灌区菜地土壤中重金属污染状况3.78cmol·kg-1CECEC上坝村污灌区蔬菜根区土壤，属于酸性为1土壤，为。土，Zn>Pb>Cu>Cr>As>Cd，均值按大小依次为壤全量重金属含量具体见表2018。根据我国《土壤环境质量农pH≤5.5-用地土壤风险管控标准（试行）》（，As69.2%PbCu94.9%Cr10.5%Zn10.3%），研究区域农田污染土壤的超筛选值占比分Cd89.5%Cd84.6%6、别为、、、4.2%种重金属只有，超管控值，超管、CuCdPbAs。结果表明上坝村农田土壤大部分控值占比为Cd）都超过了农用地土壤污重金属含量（、、、染筛选值，且部分点位超过的管控值，因此该区域Cd的农作物生长环境及生态环境可能存在风险，对于的超标污染应当采取严格管控措施。[27]土壤的有效态重金属更容易被植物吸收，因此定量土壤中有效态重金属含量比全量重金属含量更重要。有研究指出，盐酸提取态的土壤重金属能较好地1反映植物对酸性土壤中重金属的吸收，与植物体内的Cd61.2%Zn20.8%。表所示，土壤重金属有效态重金属相关性较好AsCrPb15.9%，其次是浸提率最高是、4%和的土壤有效态浸提率低和As于和。这与前人研究结果相似，盐酸提取率远高于其Cu他提取剂，能将铁锰氧化物或碳酸盐等难溶物质固定Zn的重金属释放出来、、能较好反映出上坝村周边污染土壤中重金属，该浸提方法不能有效浸提出土壤中的。同时，较高的有效态Cu22.2%。重金属CdPbCr和[28]蔬菜系统重金属污染现状及其风险评价152520207月年生物可利用性。曹春，等:大宝山污灌区土壤-CuCdCd以往研究结果发现，该区域普遍存在着多种重金[1929]CuCdPbAs。本研究污染比较突出属的复合污染，尤其是以，CdCuZnPb超过筛选值标准，和发现菜地土壤重金属、、其中土壤、、污染更为严重。另外、盐酸提2530025020200151501010055000量1含-gk属·gl金amte重myvaeHAbovegroundpart/noitartnecnoc地上部/noitartnecnoc量1含-gk属·gl金amte重myvaeHZn地上部叶薯蕹Zn菜芥菜小地下部叶薯蕹Pb菜芥菜小地上部薯叶蕹Pb菜菜芥小地下部叶薯蕹Cu菜芥菜小地下部番806040200叶薯番3蕹As菜芥菜小地上部椒子茄菜大白Belowgroundpart辣椒子辣茄菜大白Abovegroundpart叶薯蕹As210番20151050菜菜芥小地下部椒子菜大白Belowgroundpart茄辣豆季豆四/noitartn量ec1含-ngok属c·gl金amte重myvaeH豆季豆四/tnoitart量ne1含c-gnko属·cg金lmat重emyvaeH豆季豆四/noitartnecnoc量1含-gk属·gl金amte重myvaeH番200150100500番543210番403020100/noitartn量ec1含-ngok属c·gl金amte重myvaeH/tnoitart量ne1含c-gnko属·cg金lmat重emyvaeH/noitartnecnoc量1含-gk属·gl金amte重myvaeH2.2取率较高，显示出对植物有着更高的生物可利用性。蔬菜地下部和地上部重金属含量Cr>Zn>Cu>Pb>As>Cd蔬菜中地下部各重金属含量如图值大小排序为与土壤重金属全量和有效态含量存在差异。2（图3所示，其平均Zn）。该排序、CrAbovegroundpart辣茄大白Belowgroundpart辣茄大白Abovegroundpart菜菜菜子子子椒椒椒茄大白Belowgroundpart辣Cr地上部Abovegroundpart叶薯蕹Cr菜芥菜小地下部菜子椒辣茄白大Belowgroundpart403020100500番4003002001000蕹Cd菜芥菜小地上部椒子辣茄菜大白Abovegroundpart蕹Cd菜菜芥小地下部菜子椒茄白大Belowgroundpart辣叶叶薯番3210薯番3210/noitartnecnoc量1含-gk属·gl金amte重myvaeH豆季豆四/noitartn量ec1含-ngok属c·gl金amte重myvaeH豆季豆四/tnoitart量ne1含c-gnko属·cg金lmat重emyvaeH豆季豆四/noitartnecnoc量1含-gk属·gl金amte重myvaeH豆季豆四豆季豆四豆季豆四叶菜蕹菜芥薯番豆大椒辣子茄豆季菜白子菜菜芥菜蕹四叶薯1994GB13106小虚线根据蔬菜卫生标准（豆薯四番GB27622017ThedashlinesindicatethereferencevaluesofthevegetablehygienestandardGB13106）参考值作为标准-2017（）-蔬菜地上部及地下部各重金属含量Figure2Theheavymetalconcentrationsintheabovegroundandbelowgroundpartsofvegetables芥蕹小and1994）MaximumAllowableConcentrationofFood（）和《食品中污染物限量》（GB2762番-图2-小白茄辣椒大叶豆季菜菜白菜子茄椒辣大豆四豆季表Table1PhysicochemicalpropertiesandheavymetalcontentofvegetablerhizospheresoilinfarmlandPbCategory农田蔬菜根区土壤重金属含量与标准和过往研究对比（CuAsZnCr）（mg·kg-1）1526种类全量含量有效态含量有效态占全量百分比a农用地土壤污染筛选值c超筛选值样品数占比农田地土壤污染管控值d超管控值样品数占比[4][15]农田土壤全量含量bb193.4±6.818.4±1.122.2%5094.9%--224346.9农业环境科学学报第mg·kg-1397期卷第52.4±3.91.4±0.13.1%4069.2%2000%48.6177.0116.2±8.516.1±0.415.9%7084.6%4000%149193.2Cd0.72±0.090.34±0.0361.2%0.389.5%1.54.2%73.5±20.80.4±0.01.3%15010.5%8000%121.6±8.722.8±1.820.8%20010.3%--256288.5菜地土壤全量含量-2.11GB15618b该百分比值为样品中金属有效态含量与全量含量的比值;《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（-d该百分比为金属浓度超过土壤污染管控值的样品数与总样品数的比该百分比为金属浓度超过土壤污染筛选值的样品数与总样品数的比值;cThepercentageofsampleswithametalconcentrationexceedingthescreeningvalueinalla2018注:“-”无数据;c）;值。NotenodataaRatiooftheavailablemetalcontenttothetotalmetalcontent;samplesContaminationofAgriculturalLand（SoilEnvironmentalQualityRiskControlStandardforSoilGB156182018-）;b;--012地上部Aboveground:“-”dThepercentageofsampleswithametalconcentrationexceedingthecontrolvalueinallsamples.;10080604020015012090603003CrZnBelowgroundZn、PbCd地下部CdCdCdCuCuAsAsAsZnPbPbCr210fotn量et1n含-gock属·lag金tme重m/el均ybvaa平teegh菜ev蔬egarevAfotn量et1n含-gock属·lag金tme重m/el均ybvaa平teegh菜ev蔬egarevA图Figure3Averageheavymetalconcentrationsinabovegroundand蔬菜地上部及地下部平均重金属含量belowgroundpartsofvegetableCr0.5mg·kg-1、Pb0.3Zn20mg·kg-1As0.5mg·kg-1mg·kg-1Cd0.2mg·kg-1、、Cr20.6Cu1.2Zn4.1。依据标准，蔬菜地上部各元、Pb5.8As2.3Cd4.6、、素含量平均超标倍数分别为、PbCu51.3%Zn84.6%Cr100.0%As87.2%倍。其中蔬菜地上部超标率分别、、6100.0%Cd100.0%、为、、、CrCd种。结果表明，当地种植蔬菜中、8重金属都超过了蔬菜限制标准，其中超标、严重。另外，蕹菜、小白菜、茄子是种蔬菜中重金属超标严重蔬菜，其地下部和地上部重金属含量远高于其他蔬菜。Pb、[15]AsPb、Cd、Pb污染高于以往研究结果，但、Cd0.53mg·kg-1Cu1.17mg·kg-1Zn研究区以往研究结果中蔬菜的叶菜部位重金属12.53mg·kg-1As1.97mg·kg-1Pb2.95mg·kg-1[15]含量分别为、、3、。、CuAs本次研究如图所示，蔬菜地上部平均重金属含量低于以往研究。以往研究中高含量的是由于大宝山矿区大气沉降的影响，叶片同样作为植物吸收重Cu金属的途径之一，导致叶菜部位积累重金属。本研究中，重金属的地上部平均含量值小于地下部（除外），表明大部分蔬菜根部是吸收和积累重金属的主2.3-要途径。土壤植物地下部富集系数，是蔬菜地下部重金属含量与土壤中重金属含量比值，反映了不同种类蔬菜在相同土壤条件下对重金属的吸收和富集能力。植物地下部富集系数越大，表明从土壤中富集重金属能力越强，带来的危害也越大。由图可知，所有蔬菜平蔬菜体系中重金属迁移特征4[13][1]Pb[12]的富集差异可能与重金属在不同蔬菜作物体系及的迁移特征和土壤重金属的赋存形态有关。与地Zn>Cu>Cr>Pb>As>Cd下部重金属含量较为相似，蔬菜地上部各重金属含量1991GB13106的平均值大小顺序为中。图GB151991994-《食品中锌限量卫生标准》（）、《食品Cu10mg·kg-12017GB2762）和《食品中污中铜限量卫生标准》（）标准值为染物限量》（-、-3曹春，等:大宝山污灌区土壤-蔬菜系统重金属污染现状及其风险评价1527BBCFTF于大部分蔬菜地下部中。Cd[8]以往研究发现作为当地土壤中主要的污染物之一，叶菜类蔬菜的BBCF明显高于非叶菜类。原因可能是叶菜类蔬菜与其他类蔬菜相比，有着较高的Cd。本次研究中，选取的研究蔬转运速率和生长速度菜地下部都存在较强的富集能力，表明当地种Cr的复合污染风险。值得注意的是，植蔬菜存在），但在地下部富集的能力明显高于其他重金属。在研究区域污染并不严重（超标率10.5%Cr、Cr、Cd[9]（图TF常用于评估植物对重金属的迁移能力5），蔬菜的平均转运系数按大小排序为[30]。本Cd>Zn>次研究各蔬菜对重金属的转运系数排序比较相似44Cu>Cr>As>Pb（图Cd可知，芥菜、小白菜、茄）。由图61Cd1子、辣椒、四季豆对都表现出较强的迁移能力，TF种重金属中迁。因此，接近于或者大于CdAs移能力最强的元素，由地下部迁移到地上部，造成地0.5上部的TF值污染严重。绝大多数蔬菜中（除芥菜外），表明对该类型重金属迁移能均小于作为植物所需的营养力弱，不构成潜在危害。Cd元素，在蔬菜中迁移能力一般（除小白菜、大豆外）。Cr复合风险。叶地下部富集系数Cr总之，当地土壤污染区域种植蔬菜的地下部的富集系数高，应该考虑Cd和菜类蔬菜（番薯叶、蕹菜、芥菜）的Zn、CuCr和Pb作为和2.01.51.00.50叶菜蕹ePb）（薯番1.00.80.60.40.20rotcaF数系芥菜小菜白子茄椒辣大豆四豆季rotcaF数系cCr）（叶薯菜蕹芥菜小菜白子茄椒辣大豆四豆季fCd）（16.012.08.04.00番10.08.06.04.02.002020年selbategevfo数系均平中菜蔬srotcafegarevA7月543210CuZn金属种类AsCrPbDifferentheavymetalsCd5Cd，且对。如图CrCr所示，番薯叶、蕹菜、芥菜地下部对4Figure4Theaveragebelowgroundbioconcentrationfactorsand各重金属在蔬菜中平均地下部富集系数和转运系数图translocationfactorsofeachheavymetalinvegetablesCr>Cd>Zn>Cu>As≈Pb均地下部富集系数大小的顺序为2有显1著的富集能力，BBCF都大于也有强的富集能力，BBCF大于有强Cd富集能力，BBCF大于。辣椒、大豆、四季豆地下部ZnCu0.6对有强的富集能力，BBCF大于。所有蔬菜地下1PbAs表现出中等的富集能力，BBCF大于部对、CrCd的BBCF值在蔬菜中普遍小于，表明富集能、PbAs力弱。本次研究探讨的种重金属，和容易富Cu集在所研究蔬菜地下部中，不容易富集于蔬菜地下部，作为植物营养元素也较容易富集Cua）（1。茄子和辣椒地下部对bZn）（Zn1.5。和和16rotcaF数系rotcaF数系薯1.00.50番1.00.80.60.40.20叶菜蕹dAs）（芥菜小菜白子茄椒辣大豆四豆季rotcaF数系rotcaF数系叶菜蕹薯番芥菜小菜白子茄椒辣大豆四季豆56叶菜蕹薯番菜芥小BBCF菜白子茄椒辣大豆四豆季TF叶菜蕹薯番芥菜小菜白子茄椒辣大豆四豆季Figure5Belowgroundbioconcentrationfactors图种金属在不同蔬菜中地下部富集系数和转运系数andtranslocationfactorofsixmetalsindifferentvegetables（BBCF）（TF）1528Cd较其他种类蔬菜更高。2.4强，容易造成更多潜在危害。在大多数蔬菜中迁移能力[6]和居民蔬菜摄入重金属的健康风险评价随着社会发展和经济收入的增加，居民对蔬菜消。当蔬菜可食用部位积费量有着明显增加的趋势3累大量重金属，会通过食物链对人类健康造成潜在[8]）与当地居民（儿童和成人）蔬菜。通过公式（风险2μg·日常食用途径，计算得出重金属每日摄入量（EDI）。Cr81Zn639kg-1·d-1Cu93Cd7Pb14As9可知，儿童每日通过蔬菜食用途径摄入（由表Cuμg·kg-1·d-1）。当、、、、70Cd5Zn482As7Cr611Pb10地成人通过每日蔬菜食用途径摄入（）CrPbCdAs和、。结果可知，一、、、、、、些毒性金属如的儿童EDI大于成人CrAsPbCdCuZnEDI，意味着会对儿童造成更多的潜在危害。参照以5010005031.50.83μg·kg-1·d-1[21往研究，等重金属每日推荐摄入、、、、、Zn、、量为。除了、、、每日蔬菜饮食摄入的在推荐值范围内，其余重金ZnCuCr属都超过了每日允许摄入量，超标了几倍到十几倍。97%可知，在成人和儿童每日重金属摄入由图、、CdAsPbCr，是日常摄入主要微量元素。因此，量占比高达、考虑到、、的暴露影响和每日摄入量，长期食用可能对身体健康产生不利影响。31]，6目标危险系数（THQ）目前已广泛应用于评估食2Residentgroup人群儿童Dailydietaryintake/kg·d-1每日摄入量0.229成人0.357Vegetablespecies蔬菜种类番薯叶蕹菜芥菜小白菜茄子辣椒大豆四季豆平均番薯叶蕹菜芥菜小白菜茄子辣椒大豆四季豆平均Table2Assessmentofestimateddailyintake表评估蔬菜食用途径的每日重金属摄入量（（EDI）μg·kg-1·d-1）（农业环境科学学报第3[8]397期卷第。表THQPb>THQCu>用受污染粮食作物的健康风险为目标危险系数评估研究区域蔬菜消费的人体健康风险。上坝村当地居民（成人和儿童）蔬菜食用消费途径的平均THQCd>THQCr>THQ值按大小为THQAs>1THQZn。单种金属的THQ值小于8，表明对人体不构1ZnCu种蔬菜中，单种重金属的成潜在危险。在研究的THQ值都大于），表明在上坝村（除了部分8>农田蔬菜已经构成人体潜在的危害，应该减少摄入该>种蔬菜中TTHQ按大小排序为蕹菜区域的蔬菜。茄子辣椒，这芥菜小白菜结果在儿童和成人中表现较为一致。因此蕹菜、茄番薯叶四季豆大豆>>>>>和As1%Pb2%Cd1%Cu11%Cr9%Zn76%6Figure6Thecontributionofeachheavymetaltothedailyintake各重金属对儿童和成人每日摄入贡献占比率图ofchildrenandadultsμg·kg-1·d-1）ofheavymetalsthroughvegetableconsumptionAs7178915482961367113627Zn194322483185315830011985356391472433651399119226904404482Cu56143701241191048445934310853939079633470Cr521796454122394276813913548409229325761Pb461215881110147189121368810Cd9245151896573541167445-蔬菜系统重金属污染现状及其风险评价Table3Healthriskassessmentofheavymetalsinabovegroundpartofvegetables蔬菜地上部重金属的健康风险评估曹春，等:大宝山污灌区土壤3表Vegetablespecies蔬菜种类番薯叶蕹菜芥菜小白菜茄子辣椒大豆四季豆平均番薯叶蕹菜芥菜小白菜茄子辣椒大豆四季豆平均THQCu1.413.581.763.092.992.602.091.122.321.062.701.332.342.251.961.580.841.75THQZn0.651.071.616.180.531.003.991.782.130.490.811.224.660.40.753.011.351.61THQCr17.3359.5921.4417.8740.6212.8614.125.3716.913.0844.9916.1813.4930.679.7110.6519.1520.30THQPb2.646.853.374.425.102.313.162.993.81.995.172.543.333.851.742.392.262.94THQCd4.296.354.9514.578.499.015.714.837.233.244.793.7311.006.416.84.313.655.46THQAs24.3455.325.4631.6449.414.1926.037.3629.618.3741.7519.2323.8937.310.7119.665.5522.35CrAs、Cd、1529TTHQ50.66132.758.5977.77107.141.9755.0843.4561.9838.23100.228.0558.7180.8831.6741.632.854.1120207月年Residentgroup人群儿童成人3子、小白菜作为对人体健康风险影响严重的蔬菜，应该适当减少对这几种蔬菜的饮食摄入。[16]和由表Pb，Cd、可知，儿童蔬菜消费的目标危险总系数大Zn于成人，表明在当地蔬菜食用途径中，重金属健康风险高于成人。这与以往研究结果一致通过食用途径的摄入是造成当地居民健康风险的主要原因，重金属暴露接触对儿童的健康风险高于成年人。即使儿童每日摄入蔬菜低于成人，但由于身体各组织器官尚未发育完全，尤其是代谢器官的功能性较弱，这是造成儿童因摄食蔬菜导致更高健康风险的重要原因图。为各重金属元素对目标危险总系数（TTHQ）7]，[27Pb6%Cd12%Cu4%Zn3%Cr27%As48%儿童87%As的贡献比例。在儿童和成人总贡献都超过CrCd3，可认为在蔬菜重金属复合污染情况下，当地、CdZnPb、种重金属元造成的人体潜在风险大于其他素。以往研究发现，大宝山地区为主要人、、AsCdCr体接触暴露的重金属。本次研究发现蔬菜的复合Cd风险由、占比少于这两种重金属，但更容易在蔬菜中富集和迁移，同样需要引起重视。占据主导，另外[18]结论1）研究区农田土壤呈酸性，土壤重金属含量按（，根据土壤环境筛Zn>Pb>Cu>Cr>As>Cd大小排序为3Cu3%Zn3%Pb6%Cd10%As41%Cr37%7Figure7Thecontributionofeachheavymetalto各重金属对TTHQ的贡献占比率图成人TTHQCd、Pb84.6%、153039CuCd89.5%94.9%Cr10.5%Zn个土壤样中土壤重金属超标占比分别为选值，10.3%Cd、、、ZnPbCu。基于盐酸提取方法，土壤有效态重金属、能较好反映出上坝村周边污染土壤中重、和28金属生物可利用性。）当地（As69.2%、Cu有较强的富集能力，存在61994种重金属元素都超CrPb）和《食品中污染、超标严重，Cd外）。、较其他重金属元素更容GB13106种蔬菜地上部中2017GB2762-过了蔬菜卫生标准（-物限量》（），其中CdCr地上部的重金属含量平均值小于地下部（除Cr蔬菜地下部对易从蔬菜地下部转运到地上部。Zn3Cr）蔬菜食用途径摄入的重金属超过了每日摄入（允许标准的几倍到十几倍（除、贡献每日总摄入量，是成人和儿童每日摄入的主要元素。食用蔬菜造成的平均目标危险系数按大小THQZn。蕹菜、茄子、小白菜作为造成人体健康风险的主要蔬菜品种，且地上部和地下部积累重金属超标严重，应避免选种，并减少对该蔬菜的饮食摄入。儿童每日重金属摄入量和目标危险系数均高于成人，因此摄食蔬菜的重金属健康风险高于成人，须保持关注。97%THQCd>为THQAs>的复合污染风险，其中THQCu>THQPb>THQCr>外），并且Cu、CdZn和参考文献:,,,.等ence）[1]周枭潇[J].毕春娟汪萌华东师范大学学报（自然科学版）141-大气沉降对叶菜重金属的污染效应及,20182）:（150.其健康风险ZHOUXiao-xiao,BIChun-juan,WANGMeng,etal.Pollutioneffectsofatmospheredepositiononheavymetalsinleafyvegetablesanditshealthrisks[J].141-150.,20182JournalofEastChinaNormalUniversity（NaturalSci⁃,,,）:（何博,2019,2712[2]赵慧典型城市化地区蔬菜重金属的累积特1-13.征与健康风险研究）:（ZHAOHui,HEBo,MENGJing,etal.Accumulationcharacteristicsandhealthrisksofheavymetalsinvegetablesoftypicalurbanizedar⁃eas[J].,2019,2712ZhouJ,LiangJN,HuYM,etal.Exposureriskoflocalresidentsto）:（coppernearthelargestflashcoppersmelterinChina[J].ChineseJournalofEco-Agriculture中国生态农业学报（中英文）[J].孟晶1-13.[3]等.,,,等韦高玲Scienceofthe[J].鲁荔环境科学与技术TotalEnvironment,2016,39,2018,630453-461..:大宝山污灌区水体与土壤重金属污染WANGGuo-bao,LULi,WEIGao-ling,etal.Analysisandevaluation分析与评价ofheavymetalpollutionforwaterandsoilsinDabaoshansewageirriga⁃tionarea[J].2016,39Suppl2444-448..（,EnvironmentalScience&Technology,444-448.2）:（增刊重庆城区市售蔬菜重金属污染评价与肖柏林刘斌等,.,）:[4]王国保[5]王佳39942-949.7期[J].农业环境科学学报第卷第,2018,275）:（.,,,等等冯晓元马智宏[6]秦友燕.2007生态环境学报WANGJia,LIUBin,XIAOBo-lin,etal.Evaluationandhealthriskas⁃健康风险评估sessmentofheavymetalspollutioninvegetablessoldinmarketsinChongqing[J].942-949.,2018,275）:（EcologyandEnvironmentalSciences2736-2745.3284-3287.食品安全质量检测学报,[J].方芳2011,2013,2316-邓吉圣）:（中国卫生检验杂志3284-3287.,,ChineseJournalofHealthLaboratoryTechnology年桂林市食品中铅镉汞QINYou-yan,FANGFang,DENGJi-sheng,etal.Analysisofmonitor⁃监测情况分析ingstatusoflead,cadmiumandmercuryinfoodinGuilinfrom2007to2011[J].,2013,2316）:（[J].,2015,67[7]王北洪北京市蔬菜重金属含量及健康风险评WANGBei-hong,MAZhi-hong,FENGXiao-yuan,etal.Concentra⁃价）:（tionsandhealthriskevaluationofheavymetalsinvegetablesinBeijing[J].ZhuangP,McBrideMB,XiaHP,etal.HealthriskfromheavymetalsviaconsumptionoffoodcropsinthevicinityofDabaoshanmine,SouthChina[J].1551-1561.MuchuwetiA,BirkettJW,ChinyangaE,etal.HeavymetalcontentofvegetablesirrigatedwithmixturesofwastewaterandsewagesludgeinZimbabweImplicationsforhumanhealth[J].,2006,1121:.）:（[J].,2007,4011中国蔬菜土壤重金属含量及来源分析梅旭荣ZENGXi-bai,LILian-fang,MEIXu-rong.Heavymetalcontentin）:（soilsofvegetable-growinglandsinchinaandsourceanalysis[J]..2009,4075）:（,2015,67）:（JournalofFoodSafetyandQualityScienceoftheTotalEnvironmentAgricultureEcosystems&2507-2517.2736-2745.中国农业科学41-48.[10]曾希柏Environment李莲芳[8][9],,Sci⁃,2007,4011）:（2507-2517.[11]entiaAgriculturaSinicaCaoC,ZhangQ,MaZB,etal.Fractionationandmobilityrisksofheavymetalsandmetalloidsinwastewater-irrigatedagriculturalsoilsfromgreenhousesandfieldsinGansu,China[J].,2018,328Geoderma1-9.,:[12]余志,.,,,等陈凤[J].张军方中国环境科学2086-2094.锌冶炼区菜地土壤和蔬菜重金属污YUZhi,CHENFeng,ZHANGJun-fang,etal.Contaminationand染状况及风险评价riskofheavymetalsinsoilsandvegetablesfromzincsmeltingarea[J].,2019,395）:（,2019,395.（）:,2019,4012）:（,ChinaEnvironmentalScience[J].5629-5639.崔金立等广东大宝山矿区土壤植物体系重金CHENJie-yi,LIUGuang-bo,CUIJin-li,etal.Mobilizationofheavy属迁移过程及风险评价metalsinsoil-plantsystemandriskassessmentinDabaoshanminearea,GuangdongProvince[J].,2019,40125629-5639.）:（2086-2094.EnvironmentalScience环境科学刘广波,[13]陈洁宜,[14]周建民,.等司徒粤[J].党志农业环境科学学报1172-1176.,2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