ZrO2-Al2O3复合氧化物催化反应精馏合成碳酸二甲酯
【摘要】 采用共沉淀法制备了一系列不同Al2O3含量的ZrO2-Al2O3复合氧化物，并在催化精馏实验装置中考察了该催化剂在碳酸丙烯酯（PC）与甲醇酯交换制备碳酸二甲酯（DMC）过程中的催化性能。通过X射线衍射（XRD）、红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）、CO2程序升温脱附（CO2-TPD）和NH3程序升温脱附（NH3-TPD）等手段对所制备的催化剂进行了表征。结果表明，催化剂表面存在的酸碱性位点是制约PC与甲醇酯交换性能的重要因素。复合氧化物中Al2O3含量可以有效调控催化剂的结构特征和表面的酸碱性质，不同于ZrO2或Al2O3单金属催化剂，复合氧化物ZrO2-Al2O3在合成过程中形成了稳定的固溶体结构，导致催化剂表面弱酸量增加，并产生了强碱位点。数据分析表明，催化剂表面的强碱和弱酸含量高时，其催化活性高，说明该反应具有酸碱协同催化作用。当Zr/Al比为1时，弱酸和强碱量均达到最大值，PC的转化率和DMC选择性可达到98.14%和99.96%。催化剂在经过12次循环使用后依旧保持较高的活性，具有良好的结构稳定性。
