水溶液中铑卟啉固载热裂解碳电极催化二氧化碳电化学还原反应
【摘要】 利用循环伏安曲线及在线检测技术研究了铑原卟啉固载热裂解碳电极催化二氧化碳电化学还原反应。研究结果表明铑卟啉对二氧化碳电化学还原反应具有催化活性，在pH=3时所得主要产物为甲酸，其法拉第效率在-1.2V时可达50%。铑卟啉催化二氧化碳电化学还原反应高度依赖于反应体系的pH值。pH=1时，氢气是唯一的产物，说明铑卟啉是较好的析氢反应催化剂。当pH=3时，钴卟啉催化二氧化碳电化学还原的产物选择性发生了极大的变化，主要产物是甲酸。综上所述，铑卟啉催化二氧化碳电化学还原反应的第一个关键中间体可能是[RhPP-H]，随后CO2插入金属氢键中形成[RhPP-COOH]中间体，再通过质子-电子耦合反应生成最终产物甲酸。
