化学链燃烧中H2S与CuFe2O4载氧体的反应机理
【摘要】 基于密度泛函理论和周期性结构模型，在分子水平上研究了化学链燃烧中H2S与CuFe2O4载氧体表面相互作用的微观反应机理。结果表明，H2S分子解离的SH、S和H基团倾向于吸附在O1原子顶位上。H2S分子在CuFe2O4载氧体表面发生的反应主要包括3个步骤:H2S分子吸附、H2S脱氢和H2O分子形成。首先H2S吸附在CuFe2O4载氧体表面进而发生两步脱氢反应，随着反应的进行，产生的H2O分子从载氧体表面脱附，CuFe2O4载氧体表面的S基团发生迁移并填入氧空位形成硫化表面。其中H2O分子的形成需克服135.57kJ/mol的反应能垒，为速控步骤。围绕Cu原子进行的反应路径是H2S与CuFe2O4载氧体表面反应的主要路径，与实验结果吻合。关键词:化学链燃烧;H2S;CuFe2O4;复合载氧体;反应机理;密度泛函理论
